Eine Anwendung eines fortschrittlichen Oxidationsprozesses bei der industriellen Rohölabwasserbehandlung

Oct 18, 2023

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 3420 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Der fortschrittliche Oxidationsprozess mittels photokatalytischem Oxidationsprozess wurde in dieser Studie als eine der vielversprechenden Techniken zur simulierten Behandlung von öligem Abwasser demonstriert. Es wurden mehrere wirksame Faktoren wie anfängliche Ölkonzentration, Katalysatordosis, Rührgeschwindigkeit (U/min), pH-Wert und Wasserstoffperoxid (H2O2)-Dosis untersucht, die Einfluss auf die photokatalytische Abbaurate von ölhaltigem Abwasser haben. Der in dieser Arbeit verwendete Katalysator war Titandioxid (TiO2). Die Löslichkeit von Öl in Wasser wurde durch den Einsatz von Emulgatoren erhöht. Die Ergebnisse zeigten, dass der photokatalytische Oxidationsprozess einen guten Prozentsatz an Öl aus ölhaltigem Abwasser entfernt, der bei optimalen Betriebsparametern von 1 g/L anfänglicher Ölkonzentration, 850 U/min, 8 pH, 3 ml H2O2 und 1,5 g/L 98,43 % erreicht von TiO2 nach 40 min Bestrahlungszeit. Die Abbaureaktion folgt einer Kinetik erster Ordnung mit einem Korrelationskoeffizienten (R2) von 93,7 %. Letztendlich wurde die Anwendung photokatalytischer Oxidationsprozesse bei diesen optimalen Betriebsparametern auf ein industrielles ölhaltiges Abwasser, das aus einem Abwasserstrom von Ras Shukair in Red See gesammelt wurde und von der Asuit Petrochemical Company geliefert wurde, in Ägypten durchgeführt. Die Ergebnisse zeigten, dass die beste Ölentfernung (99 %) nach Zugabe von 3 ml H2O2 in einer Reaktionszeit von 40 Minuten im Vergleich zu ohne Zugabe von H2O2 erreicht wurde.

Der jüngste Anstieg menschlicher Aktivitäten auf der Ebene der Haushalte1, der Landwirtschaft2 und der Kommunalsektoren3 führt zu einem Anstieg der organischen Schadstoffe in Abwasseraufbereitungsanlagen, was zu einer Einleitung in Gewässer führt, die nicht den Sicherheits- und Umweltkriterien entspricht. Aufgrund seiner Gefährlichkeit kann mit Öl verunreinigtes Abwasser tatsächlich die Umwelt schädigen. Mit dem Bedarf an mehr Tankstellen, um die steigende Anzahl an Autos bedienen zu können, ist auch der Anteil der mit Diesel/Gasöl verunreinigten Abwässer aus diesen Anlagen gestiegen. Bei Menschen, die Diesel oder Gasöl verwenden, kann es zu Haut- und Augenreizungen kommen, weitere Auswirkungen wurden jedoch nicht ausreichend untersucht4. Diesel ist ein Giftstoff, da er polyzyklische aromatische Kohlenwasserstoffe (PAK) enthält, die beim Menschen Krebs verursachen können und schädlich für die menschliche Gesundheit sind5. Für den Abfluss ölhaltiger Abwässer in Oberflächengewässer oder Abwassersysteme wurden Normen und Vorschriften geschaffen. Diese Gesetze können von Land zu Land und sogar innerhalb eines Landes unterschiedlich sein.

Die Notwendigkeit einer Abwasserbehandlung ergibt sich aus der weltweiten Zunahme der Freisetzung von verschmutztem Abwasser, strengen Kontrollen für die Freisetzung von Schwallwässern und dem ständigen Bestreben, aufbereitetes Abwasser wiederzuverwenden. Die Auswahl der Behandlungsmethoden für glattes Abwasser wird von Faktoren wie der Zusammensetzung des Abwassers, administrativen Herausforderungen, Preisen, der Wirksamkeit der Behandlung und der Endverwendung des Abwassers beeinflusst6. Zu den herkömmlichen Techniken zur Behandlung von ölhaltigem Abwasser gehören Flotation mit gelöster Luft, Emulgierung, chemische Koagulation, Schwerkrafttrennung, Flockung, Sedimentation und biologische Behandlung7. Allerdings erfordern diese Methoden eine lange Absetzzeit, eine große Landfläche und bringen erhebliche Probleme bei der Schlammbehandlung mit sich8. Der erzeugte Schlamm muss mit neuartigen Methoden wie der Zugabe von Nanopartikeln behandelt werden, um aus Schlamm Biogas zu erzeugen9. Daher ist je nach Qualität des natürlichen Wassers und Mangel an sauberem Wasser die Entwicklung kostengünstiger Abwasserbehandlungs- und -technologien erforderlich.

Aufgrund der Komplexität des organischen Gehalts von ölhaltigem Abwasser ist es jedoch schwierig, eine einzige Methode oder ein einziges Verfahren zusammenzustellen, um die erforderlichen Einschränkungen für den Abfluss zu erfüllen. In diesem Zusammenhang arbeiten Forscher kontinuierlich daran, eine erfolgreiche Therapiestrategie zu entwickeln. Für die Behandlung von ölkontaminiertem Abwasser wurden fortgeschrittene Oxidationsverfahren (AOPs) erforscht, die eine Alternative zu herkömmlichen Behandlungsmethoden darstellen. Hochreaktive Zwischenprodukte wie Hydroxylradikale (HO·), Sulfatradikale, O2–·, H2O2 und O3 werden in AOPs verwendet, um die organischen Schadstoffe im Abwasser durch Oxidationsprozesse zu schädigen und zu mineralisieren10. Diese Sauerstoffformen sind für die Oxidation und Reduktion von Verbindungen verantwortlich, die auf der Oberfläche des Katalysators haften. Der Hauptmechanismus bei UV-basierten radikalischen AOP-Behandlungsprozessen ist die Verwendung von ultraviolettem Licht, um die Erzeugung von Hydroxylradikalen durch direkte Photolyse von Wasserstoffperoxid (H2O2), Photo-Fenton-Reaktionen oder heterogene Photokatalyse zu initiieren. Für die Aufbereitung von Trinkwasser und die Anlagen zur Wasserwiederverwendung wurden eigene Technologien etabliert und eingeführt. Darüber hinaus erforschen Wissenschaftler und Forscher im Umweltbereich ständig eine Reihe von AOPs, darunter solche im Zusammenhang mit elektrochemischer Verarbeitung, Elektronenstrahlnutzung, Plasma, Mikrowelle und Ultraschall. Zu diesen Prozessen gehören homogene und heterogene Prozesse, die durch UV-Licht zur Verstärkung der Reaktion einbezogen werden können. Dieses UV-Licht kann aus natürlichem Sonnenlicht oder einer simulierten künstlichen Lampenquelle stammen. Die homogenen Prozesse wie Fentons Reagenz, H2O2 und Ozon sowie die heterogene Photokatalyse unter Verwendung von Halbleitern wie TiO2, Fe2O3, CdS, GaP, ZnS und ZnO11.

Wenn mehr biologisch abbaubare Verbindungen zusammengefügt oder mit Kohlendioxid und Wasser zu einer Mineralisierung addiert werden, führen diese Katalysatoren dazu, dass äußerst lebensfähige natürliche Materie zersetzt wird. Die bekannte Art von Titandioxid (TiO2), das in der Photokatalyse-Technologie verwendet wird. Es ist der energiereichste Photokatalysator (300 nm < 1 < 390 nm), der seine Stabilität auch bei wiederholten Katalysezyklen beibehält. Darüber hinaus weist es eine hohe chemische, physikalische und thermische Stabilität auf, was seinen breiten und effektiven Einsatz bei der Abwasser- und Wasseraufbereitung gewährleistet.

Im Gegensatz zu anderen Wasseraufbereitungstechnologien kann die Photokatalyse zwei Reinigungsprozesse gleichzeitig durchführen: Reduktion und Oxidation. Durch die Plattierung der Metalle auf der Katalysatoroberfläche mit Hilfe von Leitungsbandelektronen ist die Reduktion vor allem für die Extraktion der gelösten Metalle aus Wasser wirksam. Der gelöste organische Schadstoff wird mithilfe der Oxidationsfähigkeiten des Photokatalysators mineralisiert12.

In dieser Studie wurde die heterogene Photokatalyse-Oxidationstechnologie (UV/TiO2/H2O2) an einer echten Abwasserprobe zur Ölmineralisierung eingesetzt, die aus einem Abwasserstrom von Ras Shukair am Red See stammt, der von der Asuit Petrochemical Company geliefert wurde Ägypten. Der Katalysator, bei dem es sich häufig um einen Halbleiter handelt, wird Strahlung ausgesetzt, um Elektronendonorstellen (reduzierende Stellen) und Elektronenakzeptorstellen (oxidierende Stellen) zu erzeugen, was den Redoxreagenzien ein großes Potenzial verleiht. An dieser realen Probe wurden die Auswirkungen der TiO2-Katalysatordosierung, der H2O2-Dosierung, der Rührgeschwindigkeit und der anfänglichen Ölkonzentration untersucht.

In dieser Arbeit wurden die Experimente in einem Reaktor im Labormaßstab im Batch durchgeführt. Der verwendete Versuchsaufbau ist ein geschlossener Kreislauf wie in Abb. 1 dargestellt. Er besteht aus einem Kunststofftank mit 6 L Fassungsvermögen. Dieser Tank enthält kontaminiertes Speisewasser, das einer Behandlung unterzogen wird. Der Tank ist mit dem Einlass und Auslass eines Rohrreaktors verbunden, der auf einer heißen Magnetrührplatte (MSH-300N, BOECO, Deutschland) montiert ist, um eine unveränderte Zusammensetzung aufrechtzuerhalten. Bei diesem Rohrreaktor handelt es sich um eine Abscheide-UV-Einheit, die aus einer UV-Lampe zur Verbesserung der Reaktion sowie Wasserein- und -austrittsströmen besteht. Die Länge und der Durchmesser des Rohrs betragen 45 cm bzw. 10 cm. UV-Strahlung (254 nm) wurde von einer UV-Lampe erzeugt. Als UV-Strahler und Lichtquelle wurde eine Mitteldruck-Quecksilberlampe Heraeus TNN 15/32, TQ 150 W (Deutschland) verwendet. Die Lampe wurde senkrecht befestigt und in die Oberseite des Reaktors eingetaucht. Die Lampe war vollständig in den zylindrischen Reaktor eingetaucht. Die UV-Lampe war zum Schutz mit einer Quarzhülse ummantelt. Der Abstand zwischen Lampe und Reaktor wurde auf 5 cm festgelegt, um eine maximale Lichteinstrahlung zu gewährleisten.

Reaktor des UV-basierten fortschrittlichen Oxidationsprozesses: (1) Kühlwasser aus, (2) UV-Lampe, (3) Reaktor, (4) Rührer, (5) Kühlwasser ein und (6) Magnetrührer.

Die Pumpe ist das erste Instrument, das im Experiment zur Zirkulation von verschmutztem Wasser durch einen Rohrreaktor verwendet wird. Die Ausgangsdurchflussrate beträgt 2000 ml/min. Die zweite verwendete Instrumentierung ist eine Zentrifuge (DLAB-Modell), um TiO2 von der Öllösung zu trennen, die auf einem Trübungsmessgerät gemessen werden soll. Zur Messung der Ölkonzentration nach der Zentrifugation wurde das Trübungsmessgerät (TU-2016) verwendet. Die empfindliche Waage (Ohaus Corp Pine Brook, NJ, USA, Artikel AR 2140) wurde auch zum Abwiegen der Grammzahl des Katalysators verwendet. Der pH-Wert der Probe wurde mit einem pH-Meter (Modell 3505, hergestellt von JENWAY Instruments, mit einer Auflösung von 0,01 und einer Genauigkeit von ± 0,02) gemessen. Das pH-Meter wurde täglich mit Puffern von pH 4 und pH 7 kalibriert.

Die in diesem Experiment verwendeten Reagenzien sind destilliertes Wasser, das in Labors der Abteilung für Chemieingenieurwesen hergestellt wurde, TiO2-Katalysator (Anatas-Typ) mit einer Partikelgröße von 0,005 mm und einer Dichte von 378 g/cm3, verdünnte H2SO4-Lösung, NaOH-Lösung und die dabei verwendete Oxidationsmittel-H2O2-Lösung Die Experimente waren von analytischer Qualität. Bei allen diesen Reagenzien handelt es sich um reine Reagenzien, die von Merck geliefert werden.

Die Lichtintensität der Lampe (20 W/m2 h) wurde während der gesamten Experimente nahezu konstant eingestellt. Eine Öllösung wurde in einer Stammlösung mit einer Konzentration von 1000 ppm hergestellt und anschließend mit destilliertem Wasser auf die erforderlichen Konzentrationen verdünnt. Bei jedem Versuchsdurchlauf wurden 5 l einer ölhaltigen Abwasserprobe mit einer bestimmten Ölkonzentration in den Kunststoff-Zulauftank gegeben. Eine bestimmte Dosis des TiO2-Katalysators wurde unter starkem Mischen in den Zufuhrbehälter gegeben. Anschließend wurde der Lösung Wasserstoffperoxid (1–4 ml) zugesetzt. Um den Effekt der Adsorption zu eliminieren, wurde die Suspension etwa 3–5 Minuten lang ohne UV-Lampe gemischt.

Beim UV-Lampen-Experiment war die Pumpe mit dem Tank verbunden und arbeitete mit einer bestimmten Vakuumrate, sodass die Kontaminationslösung vom Kunststofftank zum Rohrreaktor und zurück zum Kunststofftank zirkuliert und der Zyklus wiederholt wurde. Anschließend wurde die Lösung mit einem Magnetrührer gerührt, um die Lösung effektiv zu vermischen. Alle Experimente wurden bei Normaltemperatur (25 °C) durchgeführt. Jedes Experiment dauerte 60 Minuten und Proben (jeweils 2 ml) wurden in regelmäßigen Abständen (10 Minuten) durch das Probenventil aus der Öllösung entnommen. Anschließend wurden die Proben zentrifugiert, um TiO2-Pulver abzutrennen. Lassen Sie die Proben abschließend etwa 10 Minuten stehen, damit sich TiO2 absetzen kann. Die Entfernung von Öl wurde anhand der Verringerung der ölhaltigen Abwassertrübung nachgewiesen.

Es wurden Verdünnungen konzentrierter Proben einer Öllösung mit einer Anfangskonzentration von 1000 ppm auf 10 Proben von 1000 auf 100 ppm vorgenommen und anschließend die Trübung jeder Probe gemessen. Die Standard-Ölkalibrierungskurve wurde durch Aufzeichnung der Trübungswerte für einen Bereich bekannter Konzentrationen der Öllösung erstellt, wie in Abb. 2 dargestellt. Die Trübungswerte verschiedener Proben nach Experimenten wurden mit der Kalibrierungskurve verglichen und in Konzentrationen (ppm) umgewandelt ) Bedingungen.

Ölstandard-Kalibrierungskurve.

Die Öleliminierung aus Abwasser mittels fortschrittlicher Oxidationsprozesse (AOPs), wie z. B. photokatalytische Oxidationsprozesse, wurde anhand verschiedener in Tabelle 1 beschriebener Parameter untersucht. Der photokatalytische Oxidationsprozess wurde in einem diskontinuierlichen Experiment optimiert, um die optimalen Faktoren zu finden nämlich. anfängliche Ölkonzentration, TiO2-Katalysatordosierung, H2O2-Dosierung und Rührgeschwindigkeit (U/min). Die Wirksamkeit der Öleliminierung wurde durch Optimierung berücksichtigt.

Der pH-Wert der Lösung ist ein wesentlicher Faktor, der die Photolyse beeinflusst. Um den Einfluss des pH-Werts auf die photokatalytische Oxidation der öligen Lösung zu untersuchen, wurde ein photokatalytisches Experiment mit verschiedenen pH-Werten von 4 bis 11 in Gegenwart von TiO2 in einer Konzentration von 2 g/L, H2O2 = 3, durchgeführt mL, anfängliche Ölkonzentration von 2 g/L und bei 850 U/min. Abbildung 3 zeigt den Einfluss des pH-Werts auf den Eliminationsprozentsatz. Die gewonnenen Ergebnisse verdeutlichten, dass eine Erhöhung des pH-Werts der Lösung auf pH 8 zu einer erhöhten Ölelimination von bis zu 84 % bei einer Bestrahlungszeit von 40 Minuten führt. Bei einem niedrigeren pH-Wert kam es zu einer Korrosion von TiO2 und die photokatalytische Reaktion wurde aufgrund der Auflösung von Ti2+ in der Lösung sowie der Verringerung der Öladsorption über TiO2 blockiert. Dies führt zu einer geringeren Zersetzungsrate13, 14.

Einfluss der pH-Lösung auf die Entfernungseffizienz von Öl.

Der Prozentsatz der Ölentfernung steigt mit dem pH-Wert, da die OH-Konzentration auf der TiO2-Oberfläche im Basismedium durch photoinduzierte Einfanglöcher ansteigt15. Auch Öle bestehen in ihrer Struktur aus der Sulfatgruppe, die unter basischen Bedingungen (pH > 8) negativ geladen ist. Daher wird eine effiziente Öladsorption durch statische Elektrizität behindert. Bei einem moderaten pH-Wert, dh zwischen 7 und 8, herrschen ideale Bedingungen für die Öladsorption und Photoproduktion von Hydroxylradikalen, wodurch die höchste Rate der Öleliminierung im Verhältnis zum pH-Wert erreicht wird. Darüber hinaus ist es offensichtlich, dass die Geschwindigkeit der photokatalytischen Oxidation zunimmt, wenn der pH-Wert des ölhaltigen Abwassers auf 8 steigt.

Um den Einfluss der anfänglichen Ölkonzentration (Co) im photokatalytischen Prozess zu untersuchen, wurden die verschiedenen Werte der anfänglichen Ölkonzentration (0,5, 1, 1,5 und 2 g/L) bei 8 pH, H2O2 = 3 ml, TiO2 gemessen = 1,5 g/L und 850 U/min. Abbildung 4 zeigt diesen Einfluss von Co im Öl auf den Eliminationsprozentsatz. Es ist offensichtlich, dass der Anstieg der Ölkonzentration den Eliminationsprozentsatz verringert. Sobald die Ölkonzentration von 0,5 auf 2 g/L erhöht wurde, verringerte sich die Ölentfernung innerhalb von 40 Minuten Zersetzungszeit von 99,5 auf 86,48 %. Mit einem Anstieg von Co; Immer mehr Öl wird auf der TiO2-Oberfläche adsorbiert. Dies führt zu einer geringeren Bildung von OH·, da nur weniger aktive Stellen für die Adsorption von Hydroxylionen und die Erzeugung von Hydroxylradikalen vorhanden sind. Darüber hinaus wurden bei der Erhöhung von Co einfallende Photonen vom Öl adsorbiert, bevor sie die Katalysatoroberfläche erreichen konnten. Dann verringert sich die Absorption von Photonen durch den Katalysator und daher verringert sich die Ölzersetzungsrate12, 16, 17.

Einfluss der anfänglichen Ölkonzentration auf die Effizienz der Ölentfernung.

Der Einfluss der Katalysatorkapazität auf die Ölentfernungszersetzung auf TiO2 im Bereich von (0,5–2 g/L) wurde bei 8 pH und 850 U/min untersucht. Die Anfangskonzentrationen von Öl und H2O2 betrugen 2 g/L bzw. 3 ml. Die Halbleitermenge als Katalysator ist ein Schlüsselfaktor bei heterogenen photokatalytischen Oxidationsuntersuchungen. Es ist zu beachten, dass die Katalysatorkapazität die Anzahl der aktiven Stellen auf dem Photokatalysator und die Durchdringung der Strahlung durch die Suspension beeinflusst12. Abbildung 5 zeigt, dass das Ölentsorgungsverhältnis verbessert wurde, als die Katalysatormenge im Reaktor auf 2 g/Lover TiO2 anstieg. Der Anstieg des Entsorgungsprozentsatzes war auf die Steigerung der OH·-Erzeugung aufgrund der höheren katalytischen TiO2-Aktivität zurückzuführen. Bei der Einwirkung von UV-Licht auf TiO2 entstehen im Valenzband (hv+vb) und im Leitungsband (e−cb) das positive Loch und ein Elektron. Die Hydroxylradikale entstehen durch die Oxidation von adsorbiertem Wasser oder Hydroxylionen durch Löcher im Valenzband auf der angeregten Oberfläche, wie unten beschrieben18. Die erzeugten Radikale zersetzen die Ölpartikel und erhöhen so die Entsorgungsrate. Dennoch wirkt sich eine Erhöhung der TiO2-Dosis über einen optimalen Wert (1,5 g/L) negativ auf den Zersetzungsprozess aus. Dies ist eine Folge der Tatsache, dass überlaufende TiO2-Moleküle die Trübung der Suspension dort erhöhen, indem sie die Lichtdurchlässigkeit in die Lösung verringern, was zu einer Verringerung der OH·-Zahl führt, und diese Erklärungen wurden auch in den vorangegangenen Untersuchungen angegeben19 , 20.

Einfluss von Titandioxid (TiO2)-Konzentrationen auf den Ölabbau.

Jeder weitere Anstieg der Katalysatorkonzentration führt zu einer Verringerung der Wirksamkeit der Ölentsorgung, was anhand der durch den suspendierten Fotolackkatalysator erzeugten Lichtstreuung veranschaulicht werden kann21. Gleichzeitig kommt es durch die Erhöhung der Trübung der Suspension zu einer Verringerung der Lichteindringung aufgrund der Erhöhung des Streueffekts und damit zu einer Verringerung der Größe der photoaktivierten Suspension22. Eine Konzentration von 1,5 g/L TiO2 zeigte die beste Ölentfernungsleistung. Bei einer übermäßigen Aufnahme der TiO2-Menge kam es zu einer Sättigung der Oberfläche, wodurch die Lichtintensität aufgrund der verringerten Lichtdurchdringung und der erhöhten Lichtstreuung abgeschwächt wurde23.

Der Zusatz von H2O2 trägt wesentlich zur Verbesserung der photokatalytischen Oxidationseffizienz bei, da es als Elektronenakzeptor24 verwendet wird. Der Lösung wurden unterschiedliche Konzentrationen von H2O2 (1–4 ml) zugesetzt und mit UV-Licht bestrahlt. Abbildung 6 zeigt den Einfluss von H2O2 auf den Prozentsatz der Ölentsorgung unter den Betriebsparametern einer anfänglichen Ölkonzentration von 1 g/L, TiO2 von 1 g/L, einem pH-Wert von 8 und einer Rührgeschwindigkeit von 850 U/min. Aus dieser Abbildung lässt sich erkennen, dass die Entfernung von Ölablagerungen die Zersetzung beschleunigte, als die H2O2-Konzentration von 1 auf 3 ml anstieg, wobei nach 40 Minuten Bestrahlungszeit ein extremer Entfernungsprozentsatz von 83,8 % bei 3 ml erreicht wurde. Der Zusatz von H2O2 über diesem Wert hatte einen negativen Effekt, wie in vielen früheren Untersuchungen erwähnt11, 12, 20. Der Grund für dieses Phänomen liegt darin, dass die Hydroxylradikale, die durch den direkten Photoabbau von Wasserstoffperoxid entstehen, die Haupttypen sind, die für den Zersetzungsprozess verantwortlich sind. Der Grund für dieses Phänomen liegt darin, dass die Hydroxylradikale, die durch den direkten Photoabbau von Wasserstoffperoxid entstehen, die Haupttypen sind, die für den Zersetzungsprozess verantwortlich sind. Es wurde erwartet, dass eine Erhöhung der H2O2-Konzentration die Geschwindigkeit der Ölzersetzung aufgrund der Reaktion von Wasserstoffperoxid mit diesen Radikalen unter Bildung von HO2· minimiert. Da HO2·-Radikale nicht so reaktiv sind wie HO·, kann es zu einer geringen Zersetzung kommen und somit als Hemmstoff wirken. Ein weiterer Grund besteht darin, dass mit zunehmender H2O2-Konzentration die Lichtintensität abnimmt, da H2O2 auch Licht im System absorbiert und zu einer geringeren Abbaueffizienz führt. Eine Erhöhung der Lichtintensität wirkte sich positiv auf den Photoabbau aus und erhöhte die Reaktionsgeschwindigkeit25.

Einfluss der H2O2-Konzentrationen auf die Ölzersetzung.

Wenn der H2O2-Wert niedrig ist, ist auch die HO•-Bildung minimal, was die Wirksamkeit der Behandlung verringert. Daher muss das Gleichgewicht zwischen überschüssigem und niedrigem H2O210-Gehalt gewahrt bleiben, 26.

Um den Einfluss der Rührgeschwindigkeit auf die Ölentfernung zu bestimmen, wurden Tests bei einer Co-Ölkonzentration von 1 g/L, 1,5 g/L TiO2, 8 pH und 1 ml H2O2 durchgeführt. Die Endergebnisse sind in Abb. 7 dargestellt und verdeutlichen, dass die Entfernungseffizienz von Öl bei einer Rührgeschwindigkeit von 850 U/min nach 40 Minuten Bestrahlungszeit auf einen Höchstwert von 85,98 % ansteigt und danach bei 1000 U/min tendenziell auf 78,36 % abfällt.

Einfluss der Drehzahl auf die Ölzersetzung.

Zahlreiche Arten von AOPs wie UV-, TiO2-Photokatalyse-, UV/TiO2-, UV/H2O2- und TiO2/UV/H2O2-Prozesse wurden auf Ölzersetzung in ölhaltigem Abwasser untersucht. Ein Vergleich dieser verschiedenen AOPs wurde unter optimalen Betriebsbedingungen (1 g/L anfängliche Ölkonzentration, 850 U/min, 8 pH, 3 ml H2O2 und 1,5 g/L TiO2 nach 40 Minuten Bestrahlungszeit) durchgeführt, wie in Abb. 8 dargestellt Die Ergebnisse zeigten, dass das TiO2/UV/H2O2-Verfahren die überlegene Ölentfernungseffizienz (98,43 %) in ölhaltigem Abwasser aufwies. Dieselbe Abbildung erklärt, dass die Zugabe von H2O2 zum UV/TiO2-Prozess offensichtlich den Prozentsatz der Ölentfernung erhöht, da H2O2 als Elektronenakzeptor fungiert. Dieses Phänomen kann dadurch erklärt werden, dass die Zersetzung von Öl grundsätzlich durch die Hydroxylradikale gesteuert wird, die durch die Verbindung von TiO2 und H2O2 im System H2O2/TiO2/UV entstehen. Aus derselben Abbildung geht auch hervor, dass die prozentuale Ölentfernung im Fall von TiO2 allein (dunkler Prozess) nur auf den Effekt der TiO2-Adsorption zurückzuführen ist. Andererseits erfolgt die Ölentfernung bei lichtphotounterstützten Prozessen in Gegenwart von UV-Licht durch die Wirkung der Erzeugung des starken Oxidationsmittels (freie Hydroxylradikale OH), z. B. (UV/TiO2, UV/H2O2). , UV/TiO2/H2O2-Prozesse). Die erzeugten Hydroxylradikale sind laut Literatur der Hauptgrund für den Abbau der organischen Schadstoffe und der Schadstoffe in der Abwasserprobe27.

Einfluss von UV-, TiO2-Photokatalyse-, UV/TiO2-, UV/H2O2- und TiO2/UV/H2O2-Prozessen auf den Öleliminationsprozentsatz.

Die Lebensdauer des Katalysators ist ein entscheidender Faktor bei der Bestimmung der Kapazität des photokatalytischen Abbauprozesses für ölhaltiges Abwasser und bei der Beurteilung seiner Machbarkeit für reale Zwecke. Eine erhebliche Kostenreduzierung kann auch erzielt werden, wenn der Photokatalysator über einen längeren Zeitraum genutzt werden kann. Die Zerstörung des Katalysators durch photokatalytische Zersetzung kann die Betriebskosten aufgrund der ständigen Veränderung des erforderlichen Katalysators erheblich erhöhen.

Der Zentrifugationsprozess und die Resuspension erhöhen die Ansammlung der Partikel und verringern so die spezifische Oberfläche. Sie schlugen vor, dass die Störung des Photokatalysators durch überlegene Dispergier- oder Partikelspültechniken gemildert werden könnte.

Es wurden verschiedene Techniken zur Katalysatorreaktivierung implementiert. Die organische Verunreinigung des Katalysators kann durch Kalzinierung, Verbrennung organischer Stoffe und Aufrechterhaltung der Stabilität und Wiederverwendbarkeit des Katalysators behoben werden28,29,30]. Allerdings verbraucht dieser Prozess zusätzliche Energie. Daher wurde der Katalysator hier fünfmal recycelt. Der Katalysator wurde durch Spülen mit verdünnter Salzsäure und Wasser zurückgewonnen und dort die Recyclingfähigkeit untersucht. Es ist zu erkennen, dass der Anteil des zu entfernenden Öls auf 60 % gesunken ist. Es wurde beobachtet, dass der Anteil des Entfernungsöls beim 1., 2., 3., 4. und 5. Photokatalysator-Recycling auf 84,37 %, 70,49 %, 57,13 %, 20,2 % und 15,74 % abnahm, wie in Abb. 9 erläutert. In unserem Studie wird empfohlen, den Katalysator dreimal wiederzuverwenden.

Einfluss des Photokatalysator-Recyclings auf den Prozentsatz der Ölentfernung.

Tabelle 2 verdeutlicht die Reaktionsgeschwindigkeit von 1 g/L anfänglicher Ölkonzentration, TiO2 von 1,5 g/L, 850 U/min und H2O2 von 3 ml. Die lineare Form kinetischer Modelle erster und zweiter Ordnung kann in den Gleichungen dargestellt werden. (10, 11).

Dabei ist Co die Anfangskonzentration des Öls und Ct die Konzentration zur Bestrahlungszeit t, K1 und K2 sind Geschwindigkeitskonstanten erster und zweiter Ordnung in min−1 bzw. L g−1 min−1, t ist die Abbauzeit (in). Mindest). Eine Auftragung von ln Ct und [\(\frac{1}{Ct}-\frac{1}{Co}\)] gegen die Zeit für jedes Experiment führt zu einer geraden Linie, deren Steigung K1 bzw. K2 ist. Die Regressionsanalyse der Konzentrationskurven gegen die Abbauzeit zeigt, dass die Reaktionsgeschwindigkeit mittels Kinetik erster Ordnung dargestellt werden kann. Das Ergebnis ist in Abb. 10 dargestellt.

Die Reaktionsgeschwindigkeit einer anfänglichen Ölkonzentration von 1 g/L bei optimalen Betriebsparametern. (a) Gleichung erster Ordnung (b) Gleichung zweiter Ordnung.

Es wurde die Behandlung eines ölhaltigen Abwassers untersucht, das aus einem Abwasserstrom von Ras Shukair am Red See gesammelt wurde und von der Asuit Petrochemical Company geliefert wurde. Das Abwasser dieser Industrien enthält von Natur aus Fette, Öle und Fette, gemischt mit einer Vielzahl gelöster Substanzen (organisch und/oder anorganisch), die in hoher Konzentration suspendiert sind. Wenn sie vor der Einleitung in offenes Gelände oder in Gewässer nicht behandelt werden, führt dies zu Umweltproblemen und Gesundheitsrisiken. Um diese Art von Problemen zu vermeiden, wird ein Prozess zur Vorbehandlung von ölhaltigem Abwasser durchgeführt. Der Behandlungsprozess wurde bei den oben genannten optimalen Betriebsparametern durchgeführt (1 g/L anfängliche Ölkonzentration, TiO2 von 1,5 g/L, 8 pH und 850 U/min). Die Endergebnisse sind in Abb. 11 dargestellt. Diese verdeutlichen, dass der maximale Prozentsatz der Ölentfernung (99 %) durch Zugabe von 3 ml H2O2 in einer Reaktionszeit von 40 Minuten erreicht wird. Der Ölentfernungsprozentsatz ohne Zugabe von H2O2 betrug 75 %. Dies bewies, dass die Zugabe von H2O2 einen wesentlichen Beitrag zur Verbesserung der AOP-Effizienz leistet.

Die Zugabe von H2O2 wirkt sich auf den Ölentfernungsprozentsatz aus.

Zunächst wurde in der aktuellen Studie UV/TiO2/H2O2 verwendet, um die AOP-Leistung der Ölzersetzung in simuliertem Abwasser zu untersuchen. Die optimalen Faktoren für den Prozess waren wie folgt: 1 g/L anfängliche Ölkonzentration, TiO2 von 1,5 g/L, 850 U/min, 8 pH und H2O2 von 3 ml. Bei diesen optimalen Faktoren wurden nach einer Reaktionszeit von 40 Minuten 98,43 % des Öls aus ölhaltigem Abwasser entfernt. Diese Studie ergab, dass die photokatalytische Oxidation durch UV/TiO2/H2O2 bei der Behandlung von ölhaltigem Abwasser wirksam ist. Zweitens wurde die Behandlung von ölhaltigem Abwasser, das aus einem von der Asuit Petrochemical Company gelieferten Abwasserstrom von Ras Shukair am Red See gesammelt wurde, bei diesen optimalen Parametern untersucht. Der maximale Entfernungsprozentsatz (99 %) wurde in einer Reaktionszeit von 40 Minuten mit 3 ml H2O2 erreicht. Durch fünfmaliges Spülen des Katalysators in verdünnter Salzsäure und Wasser wurde die Recyclingfähigkeit des Katalysators beurteilt. Nach unseren Untersuchungen sollte der Katalysator dreimal verwendet werden. Drittens wurde auch eine Analyse der Ölabbaukinetik durchgeführt, um den Einfluss optimaler Betriebsfaktoren auf die Geschwindigkeitskonstante der Zersetzungsreaktion aufzuklären. Die Zersetzungsreaktion folgt einer Kinetik erster Ordnung mit R2 von 93,7 %.

Datensätze sind im Manuskript verfügbar. Weitere Informationen und Daten sind auf begründete Anfrage erhältlich. Die Daten und Materialien können auf begründete Anfrage mit dem entsprechenden Autor geteilt werden.

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Abteilung für Ingenieurmathematik und Physik, Höheres Institut für Ingenieurwissenschaften, El-Shorouk-Akademie, Kairo, Ägypten

Heba A. El-Gawad

Abteilung für Chemieingenieurwesen, Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Minia-Universität, Minya, Ägypten

Ebrahim Esmail Ebrahim

Abteilung für Chemieingenieurwesen, Canal High Institute for Engineering and Technology, Suez, Ägypten

Montaser Y. Ghaly, Ahmed A. Afify & RM Mohamed

Abteilung für Chemieingenieurwesen und Pilotanlagen, Nationales Forschungszentrum (NRC), Kairo, Ägypten

Montaser Y. Ghaly

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EEE und MYG konzipierten die Studie. HAE-G. und RMM trug zur Datenerfassung bei. HAE-G., EEE, MYG, AAA und RMM führten die Datenanalyse durch und erstellten die Tabellen und Abbildungen. AAA trug mit Schreiben, Rezension und Bearbeitung bei. Alle Autoren haben die veröffentlichte Version des Manuskripts gelesen und ihr zugestimmt.

Korrespondenz mit RM Mohamed.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

El-Gawad, HA, Ebrahiem, EE, Ghaly, MY et al. Eine Anwendung eines fortschrittlichen Oxidationsprozesses bei der industriellen Rohölabwasserbehandlung. Sci Rep 13, 3420 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-29263-y

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Eingegangen: 01. Dezember 2022

Angenommen: 01. Februar 2023

Veröffentlicht: 28. Februar 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-29263-y

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