Form und strukturelle Entspannung kolloidaler Taktoide

Oct 19, 2023

Nature Communications Band 13, Artikelnummer: 2778 (2022) Diesen Artikel zitieren

3042 Zugriffe

2 Zitate

8 Altmetrisch

Details zu den Metriken

Die einfache geometrisch-strukturelle Reaktion flüssigkristalliner Kolloide auf externe Felder ermöglicht viele technologische Fortschritte. Allerdings sind die Relaxationsmechanismen für flüssigkristalline Kolloide unter mobilen Grenzen noch unerforscht. Hier beschreiben wir durch die Kombination von Experimenten, numerischen Simulationen und Theorie die Form und strukturelle Entspannung kolloidaler flüssigkristalliner Mikrotröpfchen, sogenannte Taktoide, wobei Amyloidfibrillen und Cellulose-Nanokristalle als Modellsysteme verwendet werden. Wir zeigen, dass die Entspannung der Taktoidform eine universelle einzelne exponentielle Zerfallssignatur aufweist, und leiten einen analytischen Ausdruck ab, um diesen Prozess außerhalb des Gleichgewichts vorherzusagen, der durch anisotrope und isotrope Beiträge der Flüssigkristalle bestimmt wird. Die strukturelle Entspannung der Taktoide zeigt grundlegend unterschiedliche Pfade mit exponentiellen Zerfällen erster und zweiter Ordnung, abhängig von der Existenz von Spreizungs-/Biege-/Twist-Orientierungsstrukturen im Grundzustand. Unsere Ergebnisse bieten ein umfassendes Verständnis der dynamischen Einschlusseffekte in flüssigkristallinen kolloidalen Systemen und können unerforschte Richtungen bei der Entwicklung neuartiger reaktionsfähiger Materialien aufzeigen.

Kolloidale Flüssigkristalle sind eine Klasse weicher Materie, die entsteht, wenn formanisotrope Nanopartikel in einer isotropen Flüssigkeit dispergiert werden1. Wenn sie auf ein endliches Volumen beschränkt sind, organisieren sich stäbchenförmige kolloidale Partikel selbst zu verschiedenen Strukturen, die durch ein empfindliches Gleichgewicht zwischen anisotropen viskoelastischen Eigenschaften und Oberflächeneigenschaften bestimmt werden2,3,4. Das subtile Gleichgewicht zwischen diesen Beiträgen führt zu einer einfachen Reaktion auf externe Felder1,5 wie mechanische, fließende, elektrische und magnetische Felder, was zu vielen Möglichkeiten und technologischen Anwendungen führt. Beispiele hierfür sind Displays, räumliche Lichtmodulatoren und abstimmbare Filter in medizinischen Geräten und Optiken, Flüssigkristall-Biosensoren für schnelle Diagnosen und neue Funktionsmaterialien wie künstliche Muskeln, die die anisotropen physikalischen Eigenschaften von Flüssigkristallen nutzen6,7,8. Die leichte Reaktionsfähigkeit auf externe Felder (und Störungen) macht die kolloidalen Flüssigkristalle jedoch sehr anfällig für die experimentelle Untersuchung unter dynamischen Bedingungen5,9. Insbesondere die Entspannung flüssigkristalliner Tröpfchen unter mobilem Einschluss ist trotz ihrer zentralen Bedeutung für eine Vielzahl von Phänomenen in der Physik der kondensierten Materie immer noch wenig verstanden. Dazu gehören die Partikelpackung10, die Selbstorganisation11 und die Entspannung kolloidaler Flüssigkeiten12 mit Auswirkungen auf den Bereich der aktiven nematischen, z. B. lebenden Flüssigkristalle13, wo das Verständnis der Hydrodynamik der Flüssigkristalle von entscheidender Bedeutung ist14.

Flüssigkristalline Tröpfchen, sogenannte Taktoide, sind ein besonders bedeutendes Beispiel für kolloidale Flüssigkristalle, da sie aus mikrobegrenzten flüssigkristallinen Kolloiden mit einer selbstgewählten Form/Struktur bestehen, die auf die thermodynamisch bedingten Phänomene zurückzuführen ist, aus denen sie hervorgehen, d. h , spontane Flüssig-Flüssig-Kristall-Phasentrennung15,16,17,18,19,20,21,22,23. Im krassen Gegensatz zu sphärischen Flüssigkristallemulsionen, die üblicherweise durch Emulgieren von Flüssigkristallen in einer anderen nicht mischbaren Flüssigkeit (wie Wasser in Öl)24,25 erreicht werden, haben Taktoide eine spindelartige, längliche oder abgeflachte Form mit unterschiedlichen nematisch-cholesterischen Innenstrukturen2,3. 4,15,16,17,18,19,20,21,22,26, als Folge der Kopplung zwischen der verschwindend kleinen Grenzflächenspannung, der Oberflächenverankerung an der Grenzfläche, der Chiralität von Kolloiden und den anisotropen elastischen Eigenschaften3, 4. Diese Merkmale machen Taktoide zu einem sehr einzigartigen System mit besonderen viskoelastischen27,28,29 und Grenzeigenschaften3,4, wodurch die theoretischen Herausforderungen zu den experimentellen hinzugefügt werden, wenn diese komplexen kolloidalen Systeme unter dynamischen Bedingungen beschrieben werden. Jüngste Experimente legen beispielsweise nahe, dass die Grenze einen erheblichen Einfluss auf die lokale Struktur von Kolloiden30,31,32,33 und auf die Gleichgewichtswege der Strukturrelaxation kolloidaler Systeme34 hat; Dieses Verständnis beruht jedoch hauptsächlich auf der Untersuchung kolloidaler Systeme mit statischen Randbedingungen30,31,32,33,34,35. Darüber hinaus besteht eine der Herausforderungen der aktuellen Studie darin, die Geschwindigkeit der Selbstorganisation der flüssigkristallinen Taktoide von der Formrelaxation zu entkoppeln und Erkenntnisse über die Kinetik selbstorganisierter komplexer kolloidaler Systeme zu gewinnen.

Hier berichten wir über die Form und strukturelle Relaxationsdynamik kolloidaler flüssigkristalliner Taktoide. Wir verwenden β-Lactoglobulin-Amyloidfibrillen und Cellulose-Nanokristalle als stäbchenförmige kolloidale Flüssigkristallsysteme als Modell. Wir entwirren Form und Strukturrelaxation und zeigen – durch integrierte experimentelle und numerische Messungen –, dass die Formrelaxation der Taktoiden einem einzigen exponentiellen Abfall folgt, der von den isotropen und anisotropen Eigenschaften des Materials und der Größe der Tröpfchen abhängt. Wir entwickeln ein theoretisches Modell, um die Form der Taktoiden außerhalb des Gleichgewichtszustands vorherzusagen, indem wir den Hamilton-Operator der Taktoiden in Gegenwart eines externen Strömungsfelds berücksichtigen. Wir zeigen auch, dass die strukturelle Relaxation der Taktoide je nach Konfiguration der kolloidalen Mesogene im Grundzustand unterschiedliche Wege einschlägt; Homogene und bipolare Taktoide relaxieren durch einen exponentiellen Zerfall erster Ordnung, während cholesterische einem exponentiellen Zerfall zweiter Ordnung folgen. Wir verwenden direkte experimentelle Messungen des Ordnungsparameters, unterstützt durch direkte numerische Simulation (DNS) eines vollständigen Struktur-Zusammensetzungs-Multiskalenmodells, um die Natur der strukturellen Relaxation der flüssigkristallinen Tröpfchen und ihre Beziehung zur Spreizung, Biegung und zu diskutieren Verdrehungsstrukturen von Taktoiden im entspannten Zustand. Unsere Ergebnisse bieten originelle Einblicke in die strukturelle Organisation kolloidaler Suspensionen außerhalb des Gleichgewichts, unter dynamisch begrenzten Grenzen und sich entwickelnden Formen.

Der klassische Ansatz zur Untersuchung der Entspannung von Tröpfchen beinhaltet die Verwendung der ursprünglich von Taylor entwickelten Vierwalzenmühlengeometrie36. Dieser Ansatz ist jedoch aufgrund ihrer labilen Natur nicht auf Taktoide anwendbar, was die Isolierung eines einzelnen Taktoids in einer solchen Geometrie unmöglich macht. Daher nutzen wir in unseren Experimenten ein Mikrofluidiksystem mit kontraktionsabruptem Expansionsdesign37,38, das es ermöglicht, Taktoide mit unterschiedlichen Volumina zu verlängern und die verlängerten Taktoide dann in der abrupten Expansionszone in den Gleichgewichtszustand entspannen zu lassen (die Details zur Mikrofluidik). Kanal finden Sie in den Methoden und der Ergänzenden Anmerkung 1). Um die Taktoide in einem mikrofluidischen Chip bilden zu können, haben wir die Suspension des Flüssigkristalls mit einer Konzentration hergestellt, die innerhalb des isotrop-nematischen Koexistenzbereichs eingestellt ist. Nach der Injektion der Suspension in das Mikrofluidiksystem bilden sich innerhalb des Kanals Taktoide mit unterschiedlichen Volumina, die dem Keimbildungs- und Wachstumspfad folgen. Es wurden Versuchsreihen mit flüssigkristallinen Tröpfchen aus β-Lactoglobulin-Amyloidfibrillen und Cellulose-Nanokristallen durchgeführt und unter gekreuzten Polarisatoren und einem LC-PolScope-Gerät (Flüssigkristall) analysiert, wodurch nicht nur die Form der Taktoide, sondern auch ihre innere Struktur erfasst werden konnte (Abb. 1). ), siehe Zusatzfilme 1–3. Unabhängig vom Volumen des Taktoids sind alle Taktoide im Ausgangszustand ausgedehnt und das Direktorfeld innerhalb der Taktoide ist parallel zur Längsachse des Taktoids ausgerichtet, was als homogene Konfiguration bekannt ist2,4. Während der Relaxation erfährt ein anfänglich ausgedehntes Tröpfchen mit einem Volumen V (≈r2R mit R als Haupt- und r als Nebenachse der Taktoiden) ~102 µm3 die Formrelaxation, während seine Struktur als homogene Konfiguration unverändert bleibt (Abb. 1a). Wie später ausführlich erläutert wird, unterliegt das Taktoid, während seine Konfiguration unverändert und homogen bleibt, dennoch einer strukturellen Entspannung. Ein Taktoid mit einem größeren Volumen, ~103 µm3, zeigt eine Entspannung sowohl in seiner Form als auch in seiner Struktur, wobei das Direktorfeld von einer homogenen Struktur zu einer bipolaren Struktur wechselt, mit einem Direktorfeld, das sanft der Taktoidschnittstelle folgt (Abb. 1b). Bei einem Taktoid mit einem Volumen von ~104 µm3, wie in Abb. 1c dargestellt, entspannt sich seine Form zu einer nahezu – aber nicht perfekten – Kugelform, die strukturelle Entspannung findet jedoch statt, während sich das Direktorfeld von einer homogenen zu einer cholesterischen Konfiguration ändert, was leicht zu erkennen ist durch seine charakteristische Streifenstruktur.

Die Abfolge von Zeitrafferbildern der Entspannung anfänglich ausgedehnter Amyloidfibrillen, flüssigkristalline Tröpfchen mit unterschiedlichen Volumina. In jedem Panel zeigt die erste Zeile die experimentellen Ergebnisse, die mit dem LC-PolScope-Gerät (Flüssigkristall) erstellt wurden. Die den experimentellen Ergebnissen entsprechenden Farbkarten geben die Ausrichtung des in der x-z-Ebene abgelegten Direktors an; Die zweite Zeile zeigt die numerischen Simulationsergebnisse mit einem Farbbalken, der die Ausrichtung des Direktorfelds in Bezug auf die Z-Achse erfasst. Die Taktoiden haben im Anfangszustand eine homogene Konfiguration und behalten bei Entspannung unterschiedliche Konfigurationen bei. a Ein anfänglich ausgedehnter Taktoid mit einem Volumen von 644 µm3 erfährt eine Formrelaxation, während seine Konfiguration bei homogener Konfiguration unverändert bleibt. b Ein länglicher Taktoid mit einem Volumen von 2751 µm3 entspannt sowohl seine Form als auch seine Struktur und stellt bei Entspannung eine bipolare Konfiguration wieder her. c Ein Tröpfchen mit einem Volumen von 16.414 µm3, das im Vergleich zu (a, b) ein größeres Volumen aufweist, entspannt sich zu einer cholesterischen Struktur mit drei Bändern. Da Farben und Richtungslinien aufgrund der achsensymmetrischen Natur der homogenen (a) und bipolaren (b) Taktoiden dieselben Informationen anzeigen, werden die Linien zur besseren Lesbarkeit nicht angezeigt (siehe Zusatzfilme 4–6 für die Version mit Linien). Beachten Sie, dass die Helligkeit der experimentellen Bilder zur besseren Visualisierung variiert wird.

Wir haben zusätzlich sowohl die Form als auch die strukturelle Entspannung der Taktoiden mithilfe von DNS erfasst (siehe Zusatzfilme 4–6) und eine gute Übereinstimmung mit unseren experimentellen Ergebnissen festgestellt, wie in Abb. 1 dargestellt. Einzelheiten zum DNS finden Sie im Abschnitt „Methoden“.

Um die zugrunde liegende Physik der Entspannung der flüssigkristallinen Tröpfchen zu charakterisieren, analysieren wir zunächst die Form der Taktoide während der Entspannung. Wir haben die Längsachse von Taktoiden zu verschiedenen Zeitpunkten t gemessen und das Relaxationsverhalten, wie zuvor für homogene Tröpfchen39 vorgeschlagen, durch \({{{{{\mathcal{R}}}}}}=\tfrac{R\left( t\right)\,-\,{R}_{{{{{{\rm{equil}}}}}}.}}{{R}_{{{{{{\rm{init}}} }}}.}\,-\,{R}_{{{{{{\rm{equil}}}}}}.}}\), wobei Requil., Rinit. und R(t) die sind Halblänge der Längsachse des Taktoids im Gleichgewicht, zum Anfangszeitpunkt bzw. zu einem bestimmten Zeitpunkt (Abb. 2a – c). Der Wert von \({{{{{\mathcal{R}}}}}}\) ist eins zum Zeitpunkt Null und Null, wenn das Taktoid seine Gleichgewichtsform erreicht. Wir haben beobachtet, dass \({{{{{\mathcal{R}}}}}}\) für alle Klassen von Taktoiden (homogene, bipolare und cholesterische Konfigurationen) im Wesentlichen einem einzigen exponentiellen Abfall folgt (Abb. 2a–c). Um das Formrelaxationsverhalten der Taktoiden zu erfassen, verwenden wir daher \({{{{{\mathcal{R}}}}}}\,=\,{{{{{\rm{exp}}}}} }(-t/{\tau }_{{{{{{\rm{s}}}}}})\), wobei τs die charakteristische Formrelaxationszeit der Taktoide ist. Eine gute Übereinstimmung zwischen der Anpassung unter Verwendung des exponentiellen Zerfalls \({{{{{\mathcal{R}}}}}}\,=\,{{{{{\rm{exp }}}}}}(-t /{\tau }_{{{{{{\rm{s}}}}}})\) und die experimentellen Daten der Formrelaxation der Taktoiden mit verschiedenen entspannten Konfigurationen ermöglichen es uns, die τs aus zu erhalten die Formzerfallskurve (Abb. 2a – c). Daher wird ein guter Zusammenbruch der Formrelaxationsdaten der Taktoiden mit unterschiedlichen Volumina und entspannten Konfigurationen auf eine einzige Masterkurve beobachtet, wenn die Zeit mit τs neu skaliert wird (Abb. 2d). Wir führten zusätzlich Experimente zur Formrelaxation der Taktoiden durch, die sich aus Aufbruchereignissen anfänglich ausgedehnter Taktoiden in homogener Konfiguration ergaben, und beobachteten einen einzelnen exponentiellen Abklingtrend, der dem Entspannungsverhalten der anfänglich ausgedehnten Taktoiden ähnelte, siehe ergänzende Abbildung 2.

a–c Auswertung von \({{{{{\mathcal{R}}}}}}\) (definiert als \(\tfrac{R\left(t\right)\,-\,{R}_{ {{{{{\rm{equil}}}}}}.}}{{R}_{{{{{{\rm{init}}}}}}.}\,-\,{R}_ {{{{{{\rm{equil}}}}}}.}}\), wobei Requil., Rinit. und R(t) die halbe Länge der langen Achse des Taktoids im Gleichgewicht am Anfang sind Zeit bzw. zu einem gegebenen Zeitpunkt t) in Bezug auf die Zeit für Taktoide, die sich bis zur Homogenität entspannen, Requiv. (V1/3, mit V dem Volumen) = 9,4 µm (a), bipolar, Requiv. = 19,3 µm (b) und cholesterisch, Requiv. = 27,8 µm (c) Konfigurationen im Gleichgewicht. Symbole und schwarze Linien kennzeichnen die experimentellen bzw. numerischen Simulationsergebnisse; Farbige Linien zeigen die Anpassung (\({{{{{\mathcal{R}}}}}}={{{{{\rm{exp }}}}}}\left(-\frac{t}{{ \tau }_{{{{{{\rm{s}}}}}}}}\right)\)), der verwendet wird, um die charakteristische Formrelaxationszeit τs zu erhalten. d Auswertung von \({{{{{\mathcal{R}}}}}}\) in Bezug auf die skalierte Zeit t⁄τs, was zu einer universellen Kurve führt, \({{{{{\mathcal{R}}} }}}={{{{{\rm{exp }}}}}}\left(-\frac{t}{{\tau }_{{{{{{\rm{s}}}}}} }}\right)\), zur Formrelaxation der verschiedenen Klassen von Taktoiden mit unterschiedlichen Volumina und anfänglichen Dehnungswerten. e Kreis-, Dreieck- und Quadratsymbole bezeichnen homogene, bipolare bzw. cholesterische Taktoide. Die Fehlerbalken stellen die Standardabweichung dar. Die entwickelte Theorie, durchgezogene Linie, sagt die τs für verschiedene Klassen von flüssigkristallinen BLG- und SCNC-Taktoiden voraus und bestätigt die Allgemeingültigkeit unseres Ansatzes zur Vorhersage des Relaxationsverhaltens biokolloidaler flüssigkristalliner Taktoide. Hier ist ω die Verankerungsstärke, ckB T ist die thermische Energie pro Einheitsvolumen der Dispersion, K und K2 sind die Frank-Elastizitätskonstanten, ξ ist die Kohärenzlänge, M∅ ist die Massenmobilität, MQ ist die Rotationsmobilität, γ ist die Grenzflächenspannung, βμI ist die effektive Viskosität und b ist ein einzelner konstanter Vorfaktor.

Um τs zu berechnen, kombinieren wir Theorien zur einfachen Tröpfchenrelaxation, Dimensionsanalyse und DNS, die eine hervorragende Übereinstimmung mit unseren Experimenten zeigen, siehe Abbildungen. 1, 2a–c. Wie in der Ergänzenden Anmerkung 2 erläutert, finden wir:

wobei τs als Summe zweier Beiträge ausgedrückt wird: Der erste Term ist der flüssigkristalline anisotrope Beitrag (τa), der durch die Anwesenheit kolloidaler Mesogene induziert wird und Orientierungsordnung, Gradientenelastizität, anisotrope Viskoelastizität, Rotationsdissipation und Konzentrationsgradienten berücksichtigt, während der zweite Term der zweite ist term ist die charakteristische Formrelaxationszeit verlängerter isotroper Taktoide (τi). Wir drücken τi aus, indem wir der gut etablierten Beziehung der charakteristischen Formrelaxationszeit von länglichen isotropen Tröpfchen37,40,41 folgen, als \({\tau }_{{{{{{\rm{i}}}}}}} \,=\,\frac{\beta {\mu }_{{{{{{\rm{I}}}}}}}{R}_{{{{{{\rm{equiv}}}} }}{{{{{\boldsymbol{.}}}}}}}}{\gamma }\), wobei γ die Grenzflächenspannung ist, Requiv. = ((r2R)1/3) ist der äquivalente Radius von Taktoiden, μI die Viskosität der mittleren Phase – angenommen gleich der Viskosität der isotropen Phase – und \(\beta \,=\,\frac{\left (2\hat{\eta }\,+\,3\right)\left(19\hat{\eta }\,+\,16\right)}{40\left(\hat{\eta }\, +\,1\right)}\), wobei \(\hat{\eta }\,=\,\frac{{\mu }_{{{{{{\rm{N}}}}}}} }{{\mu }_{{{{{{\rm{I}}}}}}}}\) ist das Verhältnis der Viskositäten der nematischen Phase μN und der des isotropen Mediums μI. Wir erhalten τa, wie in der Ergänzenden Anmerkung 2 angegeben, basierend auf Dimensionsanalysen und parametrischen Studien durch unser validiertes DNS zu Materialeigenschaften, die an der Selbstorganisation von Flüssigkristallen und der Taktoidgröße beteiligt sind. In Gl. 1, ω ist die Verankerungsstärke, die den Koeffizienten des Konzentrations-Orientierungs-Gradienten und seine Kopplung in den numerischen Simulationen42 (Ergänzende Anmerkung 2) berücksichtigt. Der Begriff ckBT ist die thermische Energie pro Einheitsvolumen der Dispersion mit c, kB und T, die Zahlendichte, die Boltzman-Konstante bzw. die Temperatur. Der Term K ist die Frank-Elastizitätskonstante für Spreizung und Biegung (als gleich angenommen) und K2 ist die Frank-Twist-Elastizitätskonstante. Es sollte beachtet werden, dass sowohl aus der Theorie43,44 als auch aus experimentellen Messungen45,46,47 an verschiedenen Systemen starrer stabförmiger Flüssigkristalle, einschließlich filamentöser Kolloide48 analog zu diesen Studien, das Verhältnis von \(\frac{K}{{ K}_{2}}\) in Gl. 1 ist immer größer als ½, und daher ist Gl. 1 enthält nur echte Argumente. Der Term ξ stellt die Kohärenzlänge dar, die ein Indikator für die Länge ist, über die eine Fernordnung stattfindet. Der Term \({M}_{{{\varnothing }}}\,\propto\, \frac{{{{{\rm{ln}}}}}}\left(L/D\right)} {{{{{{{\rm{c}}}}}}\mu }_{{{{{{\rm{N}}}}}}}L}\) ist die Massenmobilität und \({ M}_{{{{{\rm{Q}}}}}}}\,\propto\, \frac{2{{{{\rm{ln}}}}}}\left(2L/ D\right)\,-\,1}{{{{{{{\rm{c}}}}}}\mu }_{{{{{{\rm{N}}}}}}}{ L}^{3}}\) ist die Rotationsmobilität49 (∝ steht für Proportionalität); hier sind L und D jeweils die Länge und der Durchmesser des stäbchenförmigen Mesogens, wobei angenommen wird, dass sie gleich der gewichteten mittleren Länge der Fibrillen Lf,w und dem effektiven Durchmesser Deff sind. jeweils von Onsager50 vorgeschlagen. Wir listen alle Eigenschaften der in dieser Studie verwendeten Flüssigkristalle in Tabelle 1 auf, zusammen mit den Einzelheiten zu Berechnungen und Messungen in den Ergänzenden Anmerkungen 3, 4, unterstützt durch Referenzen. 51,52,53,54,55,56,57,58,59. Die Beziehung für τa wird durch einen Hybridansatz basierend auf DNS-Ergebnissen und Dimensionsanalyse formuliert und kann durch Verwendung eines einzigen konstanten Vorfaktors (b = 54,0) in eine Gleichung umgewandelt werden. Der Term b ist somit ein aggregierter Wert, der in den Proportionalitätstermen vorhandene Vorfaktoren wie Mobilitäten widerspiegelt. Wir vergleichen die experimentellen Ergebnisse für τs mit unserer Vorhersage mit einem einzigen Anpassungsparameter b und finden eine hervorragende Übereinstimmung (siehe Abb. 2e).

Um die Allgemeingültigkeit des vorliegenden Ansatzes zu testen, führen wir zusätzlich zu BLG I in Tabelle 1 auch Experimente mit einem anderen System von Amyloidfibrillen (BLG II) durch, das im Vergleich zu BLG I eine andere Längenverteilung aufweist, was zu unterschiedlichen Materialeigenschaften60 und mit Sulfat führt Cellulose-Nanokristalle (SCNC); siehe Tabelle 1. Die Taktoiden beider Systeme veranschaulichen auch einen einzelnen exponentiellen Abfall während der Formrelaxation wie BLG I in Abb. 2a – c. Die Ergebnisse für die charakteristische Formrelaxationszeit von BLG II und SCNC zeigen eine sehr gute Übereinstimmung mit Gl. 1-Vorhersage (Abb. 2e), was darauf hindeutet, dass Gl. 1 ist allgemein genug, um das Relaxationsverhalten der meisten biokolloidalen flüssigkristallinen Taktoide zu beschreiben.

Nachdem wir uns ein allgemeines Bild über die dynamische Formrelaxation der Taktoiden gemacht haben, gehen wir zur Modellierung der Verformung der Taktoiden unter äußeren Belastungen über. Während dies für einfache Flüssigkeiten gut dokumentiert ist40,61, wird die Physik für flüssigkristalline Taktoide aufgrund der Energieterme, die mit der inneren Struktur der Taktoide verbunden sind, ihrer anisotropen Viskoelastizität und den begrenzenden Grenzmerkmalen komplex. Wir betrachten die Verformung des Tröpfchens unter einem einachsigen Strömungsfeld mit der gegebenen Ausdehnungsrate \(\dot{\varepsilon }_{xx}\,{{\mbox{=}}}\,\frac{\partial {u}_ {x}}{\partial x}\), wobei ux die Strömungsgeschwindigkeit und x die Richtung der Strömungsbewegung ist, obwohl der Ansatz allgemein ist und zur Modellierung der Verformung von Taktoiden unter beliebigen äußeren Belastungen verwendet werden kann. Wir betrachten die Energie, die die Taktoiden unter den durch das Dehnströmungsfeld ausgeübten äußeren Belastungen gewinnen, und beziehen sie in die freie Energielandschaft der Taktoiden ein, die durch eine skalierende Form der Frank-Oseen-Elastizitätstheorie2,4 gut beschrieben wird. Insbesondere kann die Energierate \(\frac{{dE}}{{dt}}\), die die Taktoiden unter externen Normalspannungen σ gewinnen, ausgedrückt werden als \(\frac{{dE}}{{dt} }\,=\,\int {{{{{\boldsymbol{\sigma }}}}}}.{{{{{{\bf{u}}}}}}}_{{{{{{\ rm{i}}}}}}}\,{dS}\), wobei ui die Verschiebung der Grenzfläche der Taktoiden ist. Wir betrachten den Fall, in dem das Taktoid aufgrund der durch einachsigen Dehnungsfluss ausgeübten Spannungen gedehnt wird, und berechnen in der Ergänzenden Anmerkung 5 \(\frac{{dE}}{{dt}}\) als

Die freie Energielandschaft der Taktoiden umfasst zwei energetische Begriffe, die elastische Massenenergie und die freie Oberflächenenergie, die mit dem Taktoid im Gleichgewicht verbunden sind. Die gesamte freie Energie der taktoiden FE wird in Skalierungsform als 2,4 beschrieben

wobei der erste Term die freie Oberflächenenergie der Taktoiden berücksichtigt, die auf die Grenzflächenspannung und die Verankerungsstärke zurückzuführen ist. Die letzten beiden Terme sind die elastische freie Massenenergie der Taktoiden, wobei der zweite Term die freie Spreiz- und Biegeenergie berücksichtigt und der dritte Term die elastische freie Energie der Verdrehung ist. Der Term θ (=n ∙ ∇ × n mit n dem nematischen Direktor) ist der Twist-Term in der Frank-Oseen-Elastizitätstheorie und der Term q∞ (=2π/P∞ mit P∞ der natürlichen Ganghöhe des Systems) ist der chirale Wellenzahl. Wir haben die Eigenschaften der in dieser Studie verwendeten Suspensionen gemessen und in Tabelle 1 zusammengefasst (siehe auch Ergänzende Anmerkung 4).

Aufgrund der Energieeinsparung muss die Rate der von den Taktoiden aufgrund der Normalspannungen aus dem Strömungsfeld gewonnenen Energie gleich der Rate der Energieänderungen in der freien Energie der Taktoide sein, die mit ihrer elastischen/Grenzflächenenergie verbunden sind. Beachten Sie, dass die Gleichsetzung der beiden Energien hier gültig ist, da der Prozess deutlich schneller abläuft als die Wärme abfließen kann, wodurch die Zeitskala für die Übertragung der mit strukturellen Veränderungen verbundenen Energie von der Zeitskala für die Wärmeableitung getrennt wird. Da außerdem alle drei Klassen der homogenen, bipolaren und cholesterischen Taktoide bei extremer Verformung eine homogene Konfiguration beibehalten, wie in Abb. 1 und unserer aktuellen Studie9 zu sehen ist, ignorieren wir den zweiten Term in Gl. 3, was, wie bei homogenen Taktoiden üblich, impliziert, dass die elastische Massenenergie aufgrund der Spreizung und Biegung Null ist. Darüber hinaus wird der dritte Term eliminiert, da er sich in der homogenen Konfiguration und bei konstantem Taktoidvolumen bei Verformung nicht ändert, sodass die durch diesen Term gewonnene Energierate Null wird. Alles in allem, indem man Gl. 2 gleich der zeitlichen Ableitung von Gl. 3 Erträge:

Dies gibt die stationäre längliche Form der Taktoiden unter einem gegebenen Dehnungsströmungsfeld in Form von r als Funktion von \(\dot{\varepsilon }\) und V an. Es gibt keine analytische Lösung für Gleichung. 4, aber die numerische Lösung zusammen mit unseren experimentellen Daten ist in Abb. 3 dargestellt. Um den experimentellen Beobachtungen bestmöglich zu entsprechen, wird der zweite Term hier um einen Vorfaktor von 0,14 neu skaliert, was durch die Verwendung einer Skalierungsform vollständig gerechtfertigt ist der Frank-Oseen-Energielandschaft. Unsere Ergebnisse legen nahe, dass die kurze Achse der Taktoiden r mit zunehmender Streckungsrate abnimmt, wobei r-Linien, die Taktoiden mit unterschiedlichen Volumina entsprechen, bei großen Werten der Streckungsrate zu einer einzigen universellen Kurve konvergieren (Abb. 3a). Die bemerkenswerteste Konsequenz unserer Analyse besteht darin, dass r bei hohen Dehnungsgeschwindigkeiten unabhängig vom Volumen wird, d unterscheiden sich nur durch ihren langen Radius R, der direkt proportional zu V ist. Im Bereich niedriger Streckgeschwindigkeit wird die kurze Achse der Taktoiden volumenabhängig und nimmt logarithmisch mit der Zunahme des Volumens der Taktoiden zu (Abb. 3b). , was durch den gesammelten experimentellen Datensatz gut unterstützt wird. Gleichung 4 kann verwendet werden, um Rinit (=V/r2) als maximale Deformation der Taktoiden vorherzusagen, die bei einer gegebenen Dehnungsströmungsrate erreicht werden kann. Beachten Sie, dass in Abb. 3a, b die Experimente mit dem großen Volumen der Taktoiden (z. B. V = 30.000 μm3) bei hoher Ausdehnungsrate durch den Versuchsaufbau begrenzt sind. Dies liegt daran, dass die Länge der Taktoiden in den gestreckten Formen im Vergleich zur Größe der aufgenommenen Bilder extrem groß wird, was es unmöglich macht, Taktoiden mit großem Volumen bei hoher Streckungsrate vollständig zu erfassen.

a Die Theorie (Linien) und die experimentellen Daten (Symbole) sagen voraus, dass r der kurzen Achse der Taktoiden mit zunehmender Ausdehnungsrate \(\dot{\varepsilon }\) abnimmt, wo r-Linien, die Taktoiden mit unterschiedlichen Volumina V entsprechen, zusammenlaufen zu einer einzelnen Kurve bei großen Werten der Dehnungsrate. b Bei einer gegebenen Streckungsgeschwindigkeit nimmt die kurze Achse der Taktoiden logarithmisch mit zunehmendem Volumen der Taktoiden zu.

Die obige Behandlung beschreibt umfassend die Entwicklung der begrenzenden Grenzen der Taktoiden, liefert jedoch keine Informationen über die Entwicklung ihrer inneren Struktur. Wir richten unsere Aufmerksamkeit daher auf die Untersuchung des Orientierungsordnungsparameters des Direktorfeldes während der Relaxation der Taktoiden. In unseren Experimenten haben wir die Relaxation der Taktoiden mit LC-PolScope erfasst, wodurch wir auf die Verzögerungsbilder der Taktoiden während der Relaxation zugreifen und den Ordnungsparameter S analysieren konnten, wobei S = \({{{{{\mathcalligra{r}} }}}}\)/d∆n0 mit \({{{{{\mathcalligra{r}}}}}}\) dem optischen Verzögerungswert, d der Dicke der Probe und ∆n0 der Doppelbrechung, die a perfekt entspricht ausgerichtete nematische Phase, dh wenn der Ordnungsparameter 162,63 beträgt. Wir haben den Verzögerungswert \({{{{{\mathcalligra{r}}}}}}\) jedes Pixels innerhalb der Taktoiden gemessen und dementsprechend wird d für jedes Pixel unter der Annahme einer Spindelform für die Taktoiden berechnet (siehe Ergänzende Anmerkung 6). Der genaue Wert von ∆n0 ist für ein bestimmtes Flüssigkristallsystem einzigartig und oft schwer experimentell zu ermitteln. Daher präsentieren wir hier unsere berechnungsunabhängige Form ∆n0. Wir definieren \({{{{{\mathcal{S}}}}}}=\frac{S\left(t\right)\,-\,{S}_{{{{{{\rm{equil }}}}}}.}}{{S}_{{{{{{\rm{init}}}}}}.}\,-\,{S}_{{{{{{\rm{ equil}}}}}}.}}\), um die Strukturrelaxation der Taktoiden zu erfassen, ähnlich wie bei der Formrelaxation des Taktoids und vor allem völlig unabhängig von ∆n0. Die experimentellen Ergebnisse von \({{{{\mathcal{S}}}}}}\), die für Taktoide mit unterschiedlichen entspannten Konfigurationen gegenüber der skalierten Zeit erhalten wurden, sind in Abb. 4a – c dargestellt. Die strukturelle Entspannung der Taktoiden mit kleinen Volumina, die im Gleichgewicht homogen und bipolar bleiben, folgt einem exponentiellen Zerfall erster Ordnung. Für die größeren ausgedehnten Tröpfchen, die sich zu einer cholesterischen Struktur entspannen, zeigt \({{{{{\mathcal{S}}}}}}\) jedoch nichtmonotones Verhalten, wobei anfänglich \({{{{{\mathcal{S }}}}}}\) nimmt bis zu seinem Minimum ab, beginnt dann anzusteigen, bevor es sein Gleichgewicht erreicht, was auf einen exponentiellen Zerfall zweiter Ordnung hinweist (Abb. 4c). Um ein solches Unterschwingungsverhalten deutlicher zu veranschaulichen und gleichzeitig \({{{{{\mathcal{S}}}}}}\) als positiv definiertes Objekt beizubehalten, verwenden wir in diesem Fall \({{{{{\ mathcal{S}}}}}}=\frac{S\left(t\right)\,-\,{S}_{{{{{{\rm{minimum}}}}}}}}{{ S}_{{{{{{\rm{init}}}}}}.}\,-\,{S}_{{{{{{\rm{Minimum}}}}}}}}\) und zeigen Sie die Rate der Änderungen in \({{{{{\mathcal{S}}}}}\) gegenüber der skalierten Zeit in Abb. 4d–f (beachten Sie, dass die beiden Definitionen von \({{{{ {\mathcal{S}}}}}}=\frac{S\left(t\right)\,-\,{S}_{{{{{{\rm{Minimum}}}}}}}} {{S}_{{{{{{\rm{init}}}}}}.}\,-\,{S}_{{{{{{\rm{Minimum}}}}}}}} \) und \({{{{{\mathcal{S}}}}}}=\frac{S\left(t\right)\,-\,{S}_{{{{{{\rm{ equil}}}}}}.}}{{S}_{{{{{{\rm{init}}}}}}.}\,-\,{S}_{{{{{{\rm {equil}}}}}}.}}\) sind für homogene und bipolare Taktoide nach einem monotonen Zerfall äquivalent. Aus Abb. 4 geht hervor, dass numerische Simulationen den exponentiellen Zerfall erster Ordnung im Fall homogener und bipolarer Taktoide erfassen. Im Fall von cholesterischen Taktoiden zeigen unsere numerischen Simulationsergebnisse ein qualitativ ähnliches Verhalten für die Strukturrelaxation der Taktoide, obwohl Simulationen den experimentell erhaltenen Gleichgewichtsordnungsparameter für die strukturelle Entspannung von cholesterischen Taktoiden unterschätzen (Abb. 4c). Um dies weiter zu veranschaulichen, zeigen wir die Rate der Änderungen in \({{{{{\mathcal{S}}}}}}\) gegenüber der skalierten Zeit in Abb. 4d–f. Quantitativ folgen die Taktoiden mit der homogenen und bipolaren Konfiguration im entspannten Zustand \({{{{{\mathcal{S}}}}}}={{{{{\rm{exp }}}}}}(-t /{\tau }_{{{{{{\rm{c}}}}}})\), wobei wir experimentell feststellen, dass die charakteristische strukturelle oder konfigurative Relaxationszeit τc 24,4 s und 31,9 s für homogenes (V = 644 µm3) bzw. bipolare (V = 2751 µm3) Taktoide. Im Gegensatz dazu zeigt das Taktoid mit cholesterischer Konfiguration im Gleichgewicht (V = 16.414 µm3) zwei charakteristische Konfigurationsrelaxationszeiten, die durch \({{{{\mathcal{S}}}}}}={{{{{{\ rm{c}}}}}}}_{1}{{{{{\rm{exp }}}}}}\left(-t/{\tau }_{{{{{{\rm{c }}}}}},1}\right)\,+\,(1\,-\,{{{{{\rm{c}}}}}}_{1}){{{{{\ rm{exp }}}}}}(-t/{\tau }_{{{{{{\rm{c}}}}}},2})\), mit c1 einer Konstante gleich −1,6, und τc,1 und τc,2 betrugen 105,9 s bzw. 333,7 s.

a–c Auswertung von \({{{{{\mathcal{S}}}}}}\) (definiert als \(\tfrac{S\left(t\right)\,-\,{S}_{ {{{{{\rm{equil}}}}}}.}}{{S}_{{{{{{\rm{init}}}}}}.}\,-\,{S}_ {{{{{{\rm{equil}}}}}}.}}\) für homogene und bipolare Taktoide und \({{{{{\mathcal{S}}}}}}=\frac{S\ left(t\right)\,-\,{S}_{{{{{{\rm{minimum}}}}}}}}{{S}_{{{{{{\rm{init}} }}}}.}\,-\,{S}_{{{{{\rm{minimum}}}}}}}}\) für cholesterische Taktoide, wobei Sequil., Sinit. und S(t ) sind Ordnungsparameterwerte im Gleichgewicht, zum Anfangszeitpunkt bzw. zu einem gegebenen Zeitpunkt t) in Bezug auf die skalierte Zeit, \(\frac{t}{{\tau }_{{{{{{\rm{ c}}}}}}}}\) mit τc der charakteristischen Konfigurationsrelaxationszeit für Taktoide, die im Gleichgewicht zu homogenen (a), bipolaren (b) und cholesterischen (c) Konfigurationen relaxieren. Die experimentellen Einschübe, die die mit LC-PolScope aufgenommenen Verzögerungsbilder zusammen mit numerischen Simulationsergebnissen zeigen, zeigen den kritischen Zustand der Relaxation für jede Klasse der Taktoiden. Der Farbbalken gibt die Ordnungsparameterwerte in numerischen Simulationseinsätzen an. Beachten Sie, dass die Helligkeit der experimentellen Bilder zur besseren Visualisierung erhöht wird. Die Symbole bezeichnen die experimentellen Daten, schwarze durchgezogene Linien sind numerische Simulationsergebnisse. Farbige und gestrichelte schwarze Linien zeigen die Anpassung, die verwendet wird, um τc aus experimentellen bzw. numerischen Simulationsergebnissen zu erhalten. d–f Die Änderungen in \(\frac{{{{{{\rm{d}}}}}}{{{{{\mathcal{S}}}}}}}{{dt}}\), erhalten aus den angepassten Linien in a–c, während der Entspannung für verschiedene Klassen von Taktoiden: homogene (d), bipolare (e) und cholesterische (f) Konfigurationen. Während homogene und bipolare Taktoide während der Relaxation einem monotonen einzelnen exponentiellen Zerfall folgen, ist \({{{{\mathcal{S}}}}}}={{{{{\rm{exp }}}}}}\left(-\ frac{t}{{\tau }_{{{{{{\rm{c}}}}}}}}\right)\) sind die cholesterischen Taktoide durch ein nichtmonotones Verhalten von \({{ {{{\mathcal{S}}}}}}\) während der Relaxation (siehe (c)), beschrieben durch einen exponentiellen Zerfall zweiter Ordnung, \({{{{{\mathcal{S}}}}}} \,=\,{c}_{1}{{{{{\rm{exp}}}}}}\left(-t/{\tau }_{{{{{{\rm{c}} }}}},1}\right)\,+\,(1\,-\,c_{1}){{{{{\rm{exp }}}}}}(-t/{\tau } _{{{{{{\rm{c}}}}}},2})\), wobei c1 eine Konstante ist.

Um die Physik hinter diesen strukturellen Entspannungen zu interpretieren, untersuchen wir die Zeitskala im Zusammenhang mit Biege-, Spreiz- und Verdrehungstermen in Taktoiden. Im Vergleich zur Relaxation zu homogenen/bipolaren Taktoiden, die eine nematische Ordnung mit bestenfalls Spreizungs-/Biegerelaxation beinhaltet, findet bei der Entspannung der Konfiguration zu cholesterischen Taktoiden eine zusätzliche Verdrehungsrelaxation statt (siehe Ergebnisse der numerischen Simulation in den Zusatzfilmen 4–6). Dies legt nahe, dass der zweite exponentielle Abfall, der mit den cholesterischen Taktoiden verbunden ist, vom Twist-Term herrührt. Wir schlagen vor, dass in \({{{{{\mathcal{S}}}}}}={{{{{{\rm{c}}}}}}}_{1}{{{{{\rm {exp}}}}}}\left(-t/{\tau }_{{{{{{\rm{c}}}}}},1}\right)\,+\,(1\, -\,{{{{{\rm{c}}}}}}_{1}){{{{{\rm{exp }}}}}}(-t/{\tau }_{{{ {{{\rm{c}}}}}},2})\), wobei τc,2 deutlich länger als τc,1 ist, hat der zweite exponentielle Zerfall τc,2 seinen Ursprung im chiralen Twist-Term, während τc,1 seinen Ursprung hat aus einfacher nematischer Ordnung. Wir stützen diese Aussage auf zwei Gründe. Zunächst vergleichen wir die Längenskalen der nematischen und cholesterischen Ordnung. Wir betrachten die Längenskala der cholesterischen Phase als die Länge, die erforderlich ist, damit die Phase eine einzelne periodische Drehung bildet, die durch die inverse Wellenzahl (dh die Ganghöhe) festgelegt wird, die in der Größenordnung von 101 µm liegt. Im Gegensatz dazu wird zur Bildung einer nematischen Ordnung (gekennzeichnet durch Spreizung und Biegung) die Längenskala im Bereich der Länge der Fibrillen (Mesogene) definiert, die in der Größenordnung von 10−1 µm liegt. Daher argumentieren wir, dass die größeren Verdrehungslängenskalen im Vergleich zur Spreizung/Biegung längere Relaxationszeiten für die Verdrehungsverformung implizieren. Zweitens: Aus den Experimenten zur Entspannung der cholesterischen Taktoide unter Verwendung eines LC-Polscopes, die es uns ermöglichen, die Änderungen im Direktorfeld über die Zeit zu erfassen und die Verdrehungsdynamik im Direktorfeld zu verfolgen (siehe ergänzende Abbildung 6), stellen wir fest, dass dies der Fall ist Die Änderung/Rotation im Direktorfeld (die Verdrehung) findet bis zu den letzten Stufen des Relaxationsprozesses statt und die Verdrehungsänderungen sind in der letzten Stufe signifikant, was erneut darauf hindeutet, dass der zweite exponentielle Abfall τc,2 von der Neuanordnung der Verdrehung herrührt. Erwähnenswert ist auch, dass die Strukturrelaxationszeit in Taktoiden viel geringer ist als unter statisch festgelegten Randbedingungen. Die Strukturrelaxationszeit liegt bei ähnlichen BLG- und SCNC-Systemen in einem Kapillarrohr in der Größenordnung von Stunden35, im Gegensatz zu hier mehreren zehn/hundert Sekunden. Es ist in der Tat bekannt, dass Grenzmobilität die Mobilität der Mesogene erhöht und so eine schnellere Kinetik der Strukturrelaxation fördert12.

Wie ist die Konfiguration des gestreckten Taktoiden bei gegebenem Anfangsvolumen nach der Entspannung? Wir sind in der Lage, die entspannte Konfiguration der Taktoiden mithilfe der kürzlich entwickelten theoretischen Modellierung vorherzusagen, die auf einer Skalierungsform der Frank-Oseen-Elastizitätstheorie4 basiert. Nach dieser Theorie haben die Taktoiden im Gleichgewicht eine homogene Konfiguration, wenn (V/α)homogen < (K/γω)3, und eine bipolare Konfiguration, wenn (K/γω)3 < (V/α)bipolar < [1,7γ/(K2q). ∞2)]3 und cholesterische Konfiguration, wenn (V/α)Cholesterisch > [1,7γ/(K2q∞2)]3. Annähernd α gleich 3 für homogen-bipolare und 1,5 für bipolar-cholesterische Grenzen gemäß Ref. 4 haben wir diese Schwellenwerte für BLG I berechnet und festgestellt, dass VHomogen ≲ 800, 800 ≲ VBipolar ≲ 11.000 und VCholesterisch ≳ 11.000 µm3 ist. Dies bestätigt, dass die in Abb. 1 gezeigten Taktoide einem Entspannungspfad bis zum Gleichgewicht folgen. Wenn man also das Anfangsvolumen der Taktoiden kennt, kann ihre Konfiguration nach der Entspannung einfach anhand der Skalenform der Frank-Oseen-Elastizitätstheorie und physikalischer Parameter des Systems wie elastischen Konstanten, Grenzflächenenergie und Verankerungsstärke vorhergesagt werden4. Wir stellen das nematisch-cholesterische Phasendiagramm der aus den Proben in einer Küvette im Gleichgewicht gesammelten Taktoide bereit, das die Konfiguration der Taktoide als Funktion des Volumens in der Ergänzenden Anmerkung 7 zeigt, als weiteren Beweis dafür, dass die anfänglich gestreckten Taktoide nach der Entspannung eine Gleichgewichtskonfiguration erreichen.

Wir haben ein integriertes Bild präsentiert, das auf Experimenten, numerischen Simulationen und Theorie basiert und eine Entwirrung und umfassende Beschreibung der Form und Strukturrelaxation anfänglich gestreckter kolloidaler flüssigkristalliner Tröpfchen ermöglicht. Wir haben gezeigt, dass diese Taktoide sowohl in ihrer Form als auch in ihrer Struktur relaxieren, wenn das äußere Strömungsfeld, das sie in einem Nichtgleichgewichtszustand hält, freigegeben wird. Unabhängig von der Größe ist die Formrelaxation der Taktoiden durch einen einzigen exponentiellen Abfall gekennzeichnet, der durch die Berücksichtigung sowohl isotroper als auch anisotroper Merkmale der Taktoiden gut erklärt werden kann. Im Gegensatz dazu folgt die Strukturrelaxation unterschiedlichen Schicksalen mit exponentiellen Zerfällen erster und zweiter Ordnung, abhängig von der Existenz von Spreizungs-, Biegungs- und Verdrehungsbeiträgen im Grundzustand, deren relatives Gewicht direkt von der Größe des Taktoids abhängt. Wir haben die grundlegenden physikalischen Mechanismen hinter der Form- und Strukturrelaxation diskutiert und ihre gegenseitige Abhängigkeit hervorgehoben. Diese Ergebnisse bringen unser Verständnis dynamischer Prozesse in flüssigkristallinen Systemen auf Basis filamentöser Kolloide voran und führen zu einem kombinierten experimentellen, theoretischen und numerischen Formalismus, der auf heterogene komplexe Flüssigkeiten, weiche Materie und biologische Kolloide im Allgemeinen ausgeweitet werden kann.

β-Lactoglobulin wurde gemäß Ref. aus Molkenprotein gereinigt. 64 und in Milli-Q-Wasser mit 2 Gew.-% gelöst. Die Lösung wurde durch Filtrieren unter Verwendung eines 0,45-µm-Nylon-Spritzenfilters von Aggregaten befreit und der pH-Wert der Lösung wurde durch Zugabe von HCl auf 2 eingestellt. Später wurde die Lösung 5 Stunden lang über einer Heizplatte auf 90 °C erhitzt. Nachdem die Amyloidfibrillen vorbereitet waren, verkürzten wir die Länge der Fibrillen mithilfe der Methode der mechanischen Scherkraft. Es wurden zwei Sätze der Lösungen hergestellt. Einzelheiten zu Längen- und Höhenverteilungen finden Sie in der Ergänzenden Anmerkung 3. Die Lösungen wurden 5 Tage lang unter Verwendung einer 100 kDa MWCO Spectra/Por-Dialysemembran gegen pH 2 Milli-Q dialysiert. Das Bad wurde alle 24 Stunden gewechselt. Um die Konzentration der isotrop-nematischen Koexistenzregion für die Lösung zu erreichen, wurden die Suspensionen unter Verwendung einer 6–8 kDa MWCO Spectra/Por 1-Dialysemembran gegen 6 Gew.-% Polyethylenglykollösung (Molgewicht: Mr ~ 35.000, Sigma Aldrich) bei einem pH-Wert von 2 Millilitern hochkonzentriert -Q Wasser. Die Lösungen wurden bis zur Phasentrennung im Kühlschrank aufbewahrt, was die Angabe der isotropen und nematischen Phasenkonzentrationen in Tabelle 1 ermöglichte.

Cellulose-Nanokristallsuspensionen wurden durch Mischen von gefriergetrocknetem Cellulose-Nanokristall (FPInnovations) in Milli-Q-Wasser hergestellt. Um sicherzustellen, dass sich die Cellulose-Nanokristalle gut dispergieren, wurde die Lösung 120 s lang ultraschallbehandelt. Anschließend erfolgte eine 20-minütige Zentrifugation bei 12.000 × g, um Aggregate zu entfernen. Eine SCNC-Lösung mit einer Konzentration innerhalb des isotrop-nematischen Koexistenzbereichs wurde erhalten, indem zunächst 2,5 Gew.-% gefriergetrockneter Cellulose-Nanokristall in Milli-Q-Wasser gemischt wurden.

Zur Durchführung der AFM-Messung wurde ein Tropfen verdünnter Suspension (0,01 Gew.-%) auf frisch gespaltenen Glimmer aufgetragen. Nach 2 Minuten wurde der Glimmer mit Milli-Q-Wasser gespült und im Luftstrom getrocknet. Die Bilder der Probe wurden bei Umgebungsbedingungen mit dem Rastersondenmikroskop MultiMode VIII (Bruker) im Tippmodus aufgenommen. Die Software FiberApp65 wurde verwendet, um die Bilder zu analysieren und die Längen- und Höhenverteilungen der Fibrillen zu messen.

Wir führten die Experimente mit einem optischen Zeiss-Mikroskop durch, das mit gekreuzten Polarisatoren ausgestattet und mit dem Universalkompensator LC-PolScope kombiniert war. Unter gekreuzten Polarisatoren wurden Zeitreihenbilder mit einer Bildrate von 12 Bildern pro Minute aufgenommen. Der Mikrofluidikkanal wurde so auf dem Mikroskop platziert, dass die Längsachse des Taktoids einen Winkel von 45° zu einem der gekreuzten Polarisatoren einhielt. Dies ermöglichte eine eindeutige Messung der kurzen und langen Achse des Taktoiden während der Entspannung. Zur Durchführung der Messungen wurden das MATLAB-Programm und die ImageJ-Software verwendet. Darüber hinaus verwendeten wir optische Mikroskopie in Kombination mit dem Universalkompensator LC-PolScope im Zeitreihenmodus und erfassten 3 Bilder pro Minute. LC-PolScope-Bilder wurden verwendet, um die innere Struktur der Taktoiden zu analysieren. Darüber hinaus erstellt LC-PolScope die Verzögerungsbilder, die Pixel für Pixel den Verzögerungswert des Bildes angeben und zur Messung des Ordnungsparameters verwendet wurden.

Zur Herstellung mikrofluidischer Systeme wurde der klassische Soft-Lithographie-Ansatz eingesetzt66. Wir haben PDMS durch Mischen von Polydimethylsiloxan (PDMS)-Monomer und Härter (Dow Corning Slygard 184) im Verhältnis 10 zu 1 hergestellt. Der einfache Glasobjektträger (Corning 2947) wurde als Grundplatte zur Befestigung des PDMS-Kanals verwendet.

Wir verwendeten ein Mikrofluidsystem mit rechteckigem Querschnitt und einer Breite des Kanals in der Expansionszone we = 600 µm, einer Breite der Kontraktionszone wc = 50 µm und einer Höhe des Kanals h = 100 µm (Schema siehe Zusatzinformationen). des mikrofluidischen Systems).

Wir haben alle Experimente unter Raumbedingungen durchgeführt. Die zur Durchführung von Mikrofluidik-Experimenten verwendete Ausrüstung besteht aus einer Spritzenpumpe von Harvard Apparatus, einer 250-µl-Hamilton-Spritze, einem flexiblen Schlauch mit einem Innendurchmesser von 0,8 mm und einer Nadel mit einem Innendurchmesser von 0,34 mm und einem Außendurchmesser von 0,64 mm.

Frühere Studien23,28,67,68,69 haben gezeigt, dass das zeitabhängige Ginzburg-Landau-Modell die räumlich-zeitlich gekoppelte Relaxationsdynamik von Form und Struktur erfassen kann. Darüber hinaus kann unser Ansatz zu hochgenauen Simulationen führen, die die Dynamik der räumlich-zeitlichen Selbstorganisation von Flüssigkristallen einschließlich Bruch, Koaleszenz und Defektentwicklung erfassen. Diese liegen jedoch außerhalb des Rahmens der aktuellen Studie. In der vorliegenden Studie haben wir diesen Modellierungsansatz angewendet und uns auf die Relaxationsdynamik der Form und Struktur in anfänglich ausgedehnten Taktoiden konzentriert, die in der isotropen Phase isoliert sind. Die Implementierung wurde in unseren vorherigen Arbeiten ausführlich ausgearbeitet, siehe Referenzen. 23,28,67. Zunächst betrachten wir gemäß den experimentellen Beobachtungen einen verlängerten Taktoiden. Danach lassen wir die verlängerten Taktoiden entspannen. Durch Entspannung wird die gesamte freie Energie gemäß dem zeitabhängigen Ginzburg-Landau-Modell minimiert, wodurch die überschüssige freie Energie wie Oberflächenspannung und Elastizität abgebaut wird. Das verlängerte Taktoid wählt durch eine spontane thermodynamisch bedingte Entspannung selbst die Gleichgewichtsform und -struktur aus. Darüber hinaus wird die das Taktoid umgebende Matrix bei Entspannung im Wesentlichen auf der isotropen Konzentration gehalten. Beachten Sie, dass wir in der vorliegenden Arbeit drei primäre Flüssigkristallkonfigurationen untersuchen; homogen nematisch, bipolar nematisch, einachsig cholesterisch, die alle vollständig rotationssymmetrisch sind70. Angesichts dieser Tatsache verlassen wir uns zur Reduzierung der Rechenkosten auf rechteckige zweidimensionale Simulationen, die eine gute 3D-Beschreibung liefern, da keine Unterscheidung zwischen Punkt-, Linien- und Ringdisklinationen erforderlich ist; siehe Zusatzfilme 4–6.

Die Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf Anfrage beim jeweiligen Autor erhältlich

Smalyukh, II Flüssigkristallkolloide. Annu. Rev. Kondensatoren. Materiephysik. 9, 207–226 (2018).

Artikel ADS Google Scholar

Prinsen, P. & van der Schoot, P. Form und Direktor-Feld-Transformation von Taktoiden. Physik. Rev. E 68, 21701 (2003).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Prinsen, P. & van der Schoot, P. Paritätsbruch in nematischen Taktoiden. J. Phys. Kondensiert. Materie 16, 8835 (2004).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Nyström, G., Arcari, M. & Mezzenga, R. Einschlussinduzierte flüssigkristalline Übergänge in cholesterischen Amyloidfibrillen-Taktoiden. Nat. Nanotechnologie. 13, 330 (2018).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Wang, PX & MacLachlan, MJ Flüssigkristalline Taktoide: geordnete Struktur, fehlerhafte Koaleszenz und Entwicklung in begrenzten Geometrien. Philos. Trans. Eine Mathematik. Physik. Ing. Wissenschaft. 376, 20170042 (2018).

ADS PubMed Google Scholar

De Luca, A. et al. Optische Nanotomographie anisotroper Flüssigkeiten. Nat. Physik. 4, 869–872 (2008).

Artikel CAS Google Scholar

Kim, J.-H., Yoneya, M. & Yokoyama, H. Tristabile nematische Flüssigkristallvorrichtung mit mikrostrukturierter Oberflächenausrichtung. Natur 420, 159–162 (2002).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Woltman, SJ, Jay, GD & Crawford, GP Flüssigkristallmaterialien finden in biomedizinischen Anwendungen eine neue Bedeutung. Nat. Mater. 6, 929–938 (2007).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Almohammadi, H., Bagnani, M. & Mezzenga, R. Strömungsinduzierte Ordnungsübergänge in flüssigkristallinen Amyloidfibrillen-Taktoiden. Nat. Komm. 11, 1–9 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Velev, OD, Lenhoff, AM & Kaler, EW Eine Klasse mikrostrukturierter Partikel durch kolloidale Kristallisation. Wissenschaft 287, 2240–2243 (2000).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Whitesides, GM & Grzybowski, B. Selbstorganisation auf allen Maßstäben. Wissenschaft 295, 2418–2421 (2002).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Hunter, GL, Edmond, KV & Weeks, ER Grenzmobilität steuert die Glasigkeit in eingeschlossenen kolloidalen Flüssigkeiten. Physik. Rev. Lett. 112, 218302 (2014).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Shuang, Z., Sokolov, A., Lavrentovich, OD & Aranson, IS Lebende Flüssigkristalle. Proz. Natl Acad. Wissenschaft. USA 111, 1265–1270 (2014).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Marchetti, MC et al. Hydrodynamik weicher aktiver Materie. Rev. Mod. Physik. 85, 1143–1189 (2013).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Azzari, P., Bagnani, M. & Mezzenga, R. Flüssig-flüssig-kristalline Phasentrennung in biologischen filamentösen Kolloiden: Keimbildung, Wachstum und Ordnungsübergänge von cholesterischen Taktoiden. Soft Matter 17, 6627–6636 (2021).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Zocher, H. Über freiwillige Strukturbildung in Solen. (Eine neue Art anisotrop flüssiger Medien.). Z. f.ür. anorganische und Allg. Chem. 147, 19251470111 (1925).

Google Scholar

Bawden, FC, Pirie, NW, Bernal, JD & Fankuchen, I. Flüssigkristalline Substanzen aus virusinfizierten Pflanzen. Natur 138, 1051–1052 (1936).

Artikel ADS Google Scholar

Dogic, Z. Oberflächengefrieren und ein zweistufiger Weg des isotrop-smektischen Phasenübergangs in kolloidalen Stäben. Physik. Rev. Lett. 91, 165701 (2003).

Artikel ADS PubMed CAS Google Scholar

Oakes, PW, Viamontes, J. & Tang, JX Wachstum taktoider Tröpfchen während des isotropen zur nematischen Phasenübergangs erster Ordnung von F-Aktin. Physik. Rev. E 75, 061902 (2007).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Puech, N., Grelet, E., Poulin, P., Blanc, C. & Van Der Schoot, P. Nematische Tröpfchen in wässrigen Dispersionen von Kohlenstoffnanoröhren. Physik. Rev. E 82, 020702 (2010).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Bagnani, M., Azzari, P., Assenza, S. & Mezzenga, R. Sechsfache Direktorfeldkonfiguration in nematischen und cholesterischen Amyloidphasen. Wissenschaft. Rep. 9, 1–9 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Nyström, G., Arcari, M., Adamcik, J., Usov, I. & Mezzenga, R. Nanocellulose-Fragmentierungsmechanismen und Umkehrung der Chiralität vom Einzelpartikel zur cholesterischen Phase. ACS Nano 12, 5141–5148 (2018).

Artikel PubMed CAS Google Scholar

Khadem, SA & Rey, AD Keimbildung und Wachstum von cholesterischen Kollagen-Taktoiden: Eine statistische Zeitreihenanalyse basierend auf der Integration von direkter numerischer Simulation (DNS) und wiederkehrendem neuronalen Netzwerk mit langem Kurzzeitgedächtnis (LSTM-RNN). J. Colloid Interface Sci. 582, 859–873 (2021).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Li et al. Kolloidaler cholesterischer Flüssigkristall in kugelförmiger Einschließung. Nat. Komm. 7, 12520 (2016).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Parker, RM et al. Hierarchische Selbstorganisation von Cellulose-Nanokristallen in einer begrenzten Geometrie. ACS Nano 10, 8443–8449 (2016).

Artikel CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Verhoeff, AA, Bakelaar, IA, Otten, RHJ, van der Schoot, PPAM & Lekkerkerker, HNW Taktoide plattenförmiger Partikel: Größe, Form und Direktorfeld. Langmuir 27, 116–125 (2011).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Rey, AD & Denn, MM Dynamische Phänomene in flüssigkristallinen Materialien. Ann. Rev. Fluid Mech. 34, 233–266 (2002).

Artikel ADS MathSciNet MATH Google Scholar

Rey, AD Flüssigkristallmodelle biologischer Materialien und Prozesse. Soft Matter 6, 3402–3429 (2010).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Larson, RG The Structure and Rheology of Complex Fluids (Oxford University Press. 1999).

Gârlea, IC et al. Die endliche Partikelgröße treibt defektvermittelte Domänenstrukturen in stark begrenzten kolloidalen Flüssigkristallen voran. Nat. Komm. 7, 12112 (2016).

Artikel ADS PubMed PubMed Central CAS Google Scholar

Tortora, L. & Lavrentovich, OD Brechung der chiralen Symmetrie durch räumliche Beschränkung in taktoidalen Tröpfchen lyotroper chromonischer Flüssigkristalle. Proz. Natl Acad. Wissenschaft. USA 108, 5163–5168 (2011).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Dammone, OJ et al. Durch den Einschluss induzierter Übergang von Kolloidstäben vom Spreizen zum Biegen. Physik. Rev. Lett. 109, 108303 (2012).

Artikel ADS PubMed CAS Google Scholar

Erdmann, JH, Žumer, S. & Doane, JW Konfigurationsübergang in einem nematischen Flüssigkristall, der auf einen kleinen kugelförmigen Hohlraum beschränkt ist. Physik. Rev. Lett. 64, 1907 (1990).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Gârlea, IC et al. Kolloidale Flüssigkristalle, beschränkt auf synthetische Taktoide. Wissenschaft. Rep. 9, 20391 (2019).

Artikel ADS PubMed PubMed Central CAS Google Scholar

Khadem, SA, Bagnani, M., Mezzenga, R. & Rey, A. Relaxationsdynamik in biokolloidalen cholesterischen Flüssigkristallen, beschränkt auf zylindrische Geometrie. Nat. Komm. 11, 1–10 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Taylor, GI Die Bildung von Emulsionen in definierbaren Strömungsfeldern. Proz. R. Soc. London. A 146, 501–523 (1934).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Cabral, JT & Hudson, SD Mikrofluidischer Ansatz für schnelle Mehrkomponenten-Grenzflächentensiometrie. Labor. Chip 6, 427–436 (2006).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Brosseau, Q., Vrignon, J. & Baret, J.-C. Mikrofluidische dynamische Grenzflächentensiometrie (μDIT). Soft Matter 10, 3066–3076 (2014).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Weirich, KL et al. Flüssigkeitsverhalten vernetzter Aktinbündel. Proz. Natl Acad. Wissenschaft. USA 114, 2131–2136 (2017).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Rallison, JM Die Verformung kleiner viskoser Tropfen und Blasen in Scherströmungen. Annu. Rev. Fluid Mech. 16, 45–66 (1984).

Artikel ADS MATH Google Scholar

Hudson, SD, Cabral, JT, Goodrum, WJ, Beers, K. & Amis, E. Mikrofluidische Grenzflächentensiometrie. Appl. Physik. Lette. 87, 081905 (2005).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Das, SK & Rey, AD Magnetfeldinduzierte Formübergänge in mehrphasigen Polymer-Flüssigkristall-Mischungen. Makromolekulare Theorie und Simulationen. Makromol. Theorie Simul. 15, 469–489 (2006).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Odijk, T. Elastische Konstanten nematischer Lösungen stäbchenförmiger und halbflexibler Polymere. Liq. Kristall. 1, 553–559 (1986).

Artikel CAS Google Scholar

Ericksen, JL Ungleichungen in der Flüssigkristalltheorie. Physik. Fluids 9, 1205 (1966).

Artikel ADS Google Scholar

Dietrich, CF, Collings, PJ, Sottmann, T., Rudquist, P. & Giesselmann, F. Extrem kleine elastische Drehungskonstanten in lyotropen nematischen Flüssigkristallen. Proz. Natl Acad. Wissenschaft. USA 117, 27238–27244 (2020).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Zhou, S. et al. Elastizität lyotroper chromonischer Flüssigkristalle, untersucht durch Direktor-Neuorientierung in einem Magnetfeld. Physik. Rev. Lett. 109, 037801 (2012).

Artikel ADS PubMed CAS Google Scholar

Taratuta, VG, Hurd, AJ & Meyer, RB Lichtstreuungsstudie eines polymernematischen Flüssigkristalls. Physik. Rev. Lett. 55, 246 (1985).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Bagnani, M., Azzari, P., De Michele, C., Arcari, M. & Mezzenga, R. Elastische Konstanten biologischer filamentöser Kolloide: Schätzung und Auswirkungen auf nematische und cholesterische Taktoidmorphologien. Soft Matter 17, 2158–2169 (2021).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Doi, M. & Edwards, SF Die Theorie der Polymerdynamik. Bd. 73 (Clarendon Press, 1988).

Onsager, L. Der Einfluss der Form auf die Wechselwirkung kolloidaler Partikel. Ann. NY Acad. Wissenschaft. 51, 627–659 (1949).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Vroege, GJ & Odijk, T. Elastizitätsmodule einer nematischen flüssigkristallinen Lösung von Polyelektrolyten. J. Chem. Physik. 87, 4223–4232 (1987).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Mezzenga, R., Jung, JM & Adamcik, J. Auswirkungen der Ladungsdoppelschicht und der kolloidalen Aggregation auf den isotrop-nematischen Übergang von Proteinfasern in Wasser. Langmuir 26, 10401–10405 (2010).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Usov, I. et al. Verständnis der Nanocellulose-Chiralität und der Struktur-Eigenschafts-Beziehung auf der Ebene einzelner Fibrillen. Nat. Komm. 6, 7564 (2015).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Nyström, G., Fong, WK & Mezzenga, R. Eistemplatierte und vernetzte Amyloidfibrillen-Aerogelgerüste für das Zellwachstum. Biomakromoleküle 18, 2858–2865 (2017).

Artikel PubMed CAS Google Scholar

Zhou, S., Cervenka, AJ & Lavrentovich, OD Ionengehaltabhängigkeit der Viskoelastizität des lyotropen chromonischen Flüssigkristalls Sunset Yellow. Physik. Rev. E 90, 042505 (2014).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Adamcik, J. et al. Verständnis der Amyloidaggregation durch statistische Analyse von Rasterkraftmikroskopbildern. Nat. Nanotechnologie. 5, 423–428 (2010).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

van der Schoot, P. Bemerkungen zur Grenzflächenspannung in kolloidalen Systemen. J. Phys. Chem. B 103, 8804–8808 (1999).

Artikel CAS Google Scholar

Koch, DL & Harlen, OG Grenzflächenspannung an der Grenze zwischen nematischer und isotroper Phase einer Hartstablösung. Macromolecules 32, 219–226 (1999).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Milliken, WJ & Leal, LG Verformung und Zerfall viskoelastischer Tropfen in planaren Dehnungsflüssen. J. Non-Newton. Fluid-Mech. 40, 355–379 (1991).

Artikel CAS Google Scholar

Bagnani, M., Nyström, G., De Michele, C. & Mezzenga, R. Die Länge der Amyloidfibrillen steuert Form und Struktur nematischer und cholesterischer Taktoide. ACS Nano 13, 591–600 (2019).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Stone, HA Dynamik der Tropfenverformung und des Tropfenzerfalls in viskosen Flüssigkeiten. Annu. Rev. Fluid Mech. 26, 65–102 (1994).

Artikel ADS MathSciNet MATH Google Scholar

Oldenbourg, R., Salmon, E. & Tran, P. Doppelbrechung einzelner und gebündelter Mikrotubuli. Biophys. J. 74, 645–654 (1998).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Gentry, B., Smith, D. & Käs, J. Buckling-induzierte Zebrastreifenmuster in nematischem F-Aktin. Physik. Rev. E 79, 031916 (2009).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Vigolo, D. et al. Kontinuierlicher isotrop-nematischer Übergang in Amyloidfibrillensuspensionen, gesteuert durch Thermophorese. Wissenschaft. Rep. 7, 1211 (2017).

Artikel ADS PubMed PubMed Central CAS Google Scholar

Usov, I. & Mezzenga, R. FiberApp: eine Open-Source-Software zur Verfolgung und Analyse von Polymeren, Filamenten, Biomakromolekülen und faserigen Objekten. Macromolecules 48, 1269–1280 (2015).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Duffy, DC, McDonald, JC, Schueller, OJ & Whitesides, GM Rapid Prototyping von Mikrofluidiksystemen in Poly(dimethylsiloxan). Anal. Chem. 70, 4974–4984 (1998).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Khadem, SA & Rey, AD Theoretische Plattform für die flüssigkristalline Selbstorganisation von kollagenbasierten Biomaterialien. Vorderseite. Physik. 7, 88 (2019).

Artikel Google Scholar

Gutierrez, OFA & Rey, AD Biologische Sperrholzfilmbildung durch paranematische flüssigkristalline Organisation. Soft Matter 13, 8076–8088 (2017).

Artikel ADS Google Scholar

Hohenberg, PC & Halperin, BI Theorie dynamischer kritischer Phänomene. Rev. Mod. Physik. 49, 435–479 (1977).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Seč, D., Porenta, T., Ravnik, M. & Žumer, S. Geometrische Frustration der chiralen Ordnung in cholesterischen Tröpfchen. Soft Matter 8, 11982–11988 (2012).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Referenzen herunterladen

Wir danken X.Cao (ETHZ) für seine Hilfe bei der Herstellung mikrofluidischer Chips und Samuel Mathews für die Unterstützung bei der Wartung des hauseigenen Hochleistungs-Supercomputers. Wir danken Prof. Andrew de Mello (ETHZ) für die Gewährung des Zugangs zu seinem Labor und Y. Yuan für hilfreiche Diskussionen. Diese Arbeit wird durch Sinergia-Stipendium Nr. unterstützt. CRSII5_189917 vom Schweizerischen Nationalfonds (RM).

Diese Autoren trugen gleichermaßen bei: Hamed Almohammadi, Sayyed Ahmad Khadem.

Departement Gesundheitswissenschaften und Technologie, ETH Zürich, Zürich, Schweiz

Hamed Almohammadi, Massimo Bagnani und Raffaele Mezzenga

Fakultät für Chemieingenieurwesen, McGill University, Montreal, QC, Kanada

Sayyed Ahmad Khadem und Alejandro D. Rey

Quebec Centre for Advanced Materials, Kanada (QCAM/CQMF), Montreal, QC, Kanada

Sayyed Ahmad Khadem und Alejandro D. Rey

Abteilung für Materialwissenschaften, ETH Zürich, Zürich, Schweiz

Raffaele Mezzenga

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

HA und RM konzipierten und initiierten das Projekt, entwarfen die Experimente, analysierten die Daten, entwickelten eine theoretische Modellierung der Taktoidenverformung, trugen zur theoretischen Analyse der Relaxationszeit der Taktoiden bei und verfassten den Großteil der Arbeit. HA baute die Versuchsapparatur und führte die Experimente durch. MB beteiligte sich an den Experimenten und führte die AFM-Messungen durch. SAK und ADR entwarfen die Simulationen, analysierten die Daten, entwickelten die theoretische Analyse der Relaxationszeit der Taktoiden und trugen zum Verfassen der Arbeit bei. SAK führte die Simulationen durch. ADR und RM überwachten die Forschung. Alle Autoren diskutierten und redigierten das Papier.

Korrespondenz mit Raffaele Mezzenga.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Communications dankt Mehrana Raeisin Nejad und den anderen anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Peer-Review-Berichte sind verfügbar.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die ursprünglichen Autor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht durch gesetzliche Vorschriften zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Almohammadi, H., Khadem, SA, Bagnani, M. et al. Form und strukturelle Entspannung kolloidaler Taktoide. Nat Commun 13, 2778 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30123-y

Zitat herunterladen

Eingegangen: 10. Dezember 2021

Angenommen: 19. April 2022

Veröffentlicht: 19. Mai 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-30123-y

Jeder, mit dem Sie den folgenden Link teilen, kann diesen Inhalt lesen:

Leider ist für diesen Artikel derzeit kein Link zum Teilen verfügbar.

Bereitgestellt von der Content-Sharing-Initiative Springer Nature SharedIt

Naturkommunikation (2023)

Durch das Absenden eines Kommentars erklären Sie sich damit einverstanden, unsere Nutzungsbedingungen und Community-Richtlinien einzuhalten. Wenn Sie etwas als missbräuchlich empfinden oder etwas nicht unseren Bedingungen oder Richtlinien entspricht, kennzeichnen Sie es bitte als unangemessen.