Ultraschnelle Pseudospin-Quantenschläge in mehrschichtigen WSe2 und MoSe2

Oct 17, 2023

Nature Communications Band 13, Artikelnummer: 4997 (2022) Diesen Artikel zitieren

3779 Zugriffe

4 Zitate

25 Altmetrisch

Details zu den Metriken

Geschichtete Van-der-Waals-Materialien mit hexagonaler Symmetrie bieten ihren Elektronen einen zusätzlichen Freiheitsgrad, den sogenannten Valley-Index oder Valley-Pseudospin, der sich konzeptionell wie der Elektronenspin verhält. Hier präsentieren wir Untersuchungen exzitonischer Übergänge in ein- und mehrschichtigen WSe2- und MoSe2-Materialien durch zeitaufgelöste Faraday-Elliptizität (TRFE) mit Magnetfeldern in der Ebene, B∥, von bis zu 9 T. In einschichtigen Proben die gemessene TRFE-Zeit Die Spuren sind nahezu unabhängig von B∥, was einen Exzitonen-g-Faktor g∥ in der Ebene nahe Null bestätigt, was mit Berechnungen nach dem ersten Prinzip übereinstimmt. Im Gegensatz dazu beobachten wir ausgeprägte zeitliche Schwankungen in mehrschichtigen Proben für B∥ > 0. Unsere Berechnungen nach dem ersten Prinzip bestätigen das Vorhandensein eines g∥ ungleich Null für die mehrschichtigen Proben. Wir schlagen vor, dass das oszillierende TRFE-Signal in den mehrschichtigen Proben durch Pseudospin-Quantenschläge von Exzitonen verursacht wird, was eine Manifestation der Spin- und Pseudospin-Schichtverriegelung in den mehrschichtigen Proben ist.

Die halbleitenden Übergangsmetalldichalkogenide (TMDCs) sind vielversprechend für optoelektronische Anwendungen, da sie im Monoschichtbereich Halbleiter mit direkter Bandlücke bilden. Ihre optischen Eigenschaften werden aufgrund der außergewöhnlich großen Bindungsenergien der Exzitonen auch bei Raumtemperatur durch Exzitonen, dh Coulomb-gebundene Elektron-Loch-Paare1,2, bestimmt. Für hochwertige eingekapselte MoSe2-Monoschichten wurde eine überlegene optische Qualität mit Exzitonenlinienbreiten nahe der Lebensdauergrenze nachgewiesen3,4. Darüber hinaus wurde ein anomales, nichtklassisches Diffusionsverhalten von Exzitonen für TMDC-Monoschichten festgestellt5,6 und berechnet7. Ausgehend von Doppelschichten wird die Bandlücke indirekt. Dennoch dominieren beim Übergang von einer einzelnen Schicht zu mehreren Schichten immer noch die direkten Interbandübergänge an den K-Punkten der Brillouin-Zone die optische Absorption8. Eine weitere Eigenschaft von Monoschichtmaterial ist die starke Spin-Bahn-Kopplung in Kombination mit Inversionsasymmetrie, die zu großen talselektiven Spin-Bahn-Aufspaltungen der Bandkanten führt, die im sogenannten Spin-Valley-Locking gipfeln. Diese Besonderheit wird durch die Einführung eines Pseudospin-Index gewürdigt, der sich konzeptionell wie der Elektronenspin verhält und mit der Besetzung der beiden nichtäquivalenten K+- und K−-Täler der ersten Brillouin-Zone verbunden ist. Interessanterweise wandelt sich die Spin-Tal-Verriegelung einer einzelnen Schicht in eine Spin- oder Pseudospin-Schicht-Verriegelung für Mehrschichten um9. Für TMDC-Doppelschichten wurde sogar vorgeschlagen, dass die Spinschichtverriegelung für den Entwurf von Spinquantengattern genutzt werden kann10.

Zwischenschicht-Exzitonen (IX), bei denen sich Elektron und Loch in benachbarten Schichten befinden, wurden erstmals in Heterobischichten nachgewiesen11. Dabei hängen die Eigenschaften von IX entscheidend von der Materialkombination ab12,13,14. Kürzlich wurden sogar talpolarisierte Ströme von IX in Heterodoppelschichten nachgewiesen15. Während in Heterobischichten die Oszillatorstärke von IX schwach ist, kann die Situation bei Homobischichten oder Multischichten anders sein16. In MoS2-Doppelschichten wurde über eine starke Absorption durch IX bis Raumtemperatur berichtet17,18,19,20,21,22. Bei MoSe2 ist die Situation ähnlich wie bei MoS2, allerdings ist die Oszillatorstärke des IX geringer23. Dennoch wurde über IX in H-gestapelten MoTe224- und MoSe223,25-Mehrfachschichten berichtet. Im Gegensatz zu Mo-basierten Multischichten wurde die Impulsraum-Direkt-IX in W-basierten Materialien bisher nicht beobachtet. Es ist zu beachten, dass für WSe2-Homobischichten IX aufgrund von impulsindirekten Übergängen unterhalb der optischen Bandlücke berichtet wurden26,27.

Während einschichtige TMDCs recht intensiv in Magnetfeldern außerhalb der Ebene untersucht wurden, sind Untersuchungen an mehrschichtigen Proben eher selten. Der Out-of-Plane-g-Faktor g⊥ der Intralayer-A-Exzitonen ist in MoSe2- und WSe2-Mehrfachschichten kleiner als in Einzelschichten 25, 28. Bisher liegen jedoch keine experimentellen Untersuchungen zum In-Plane-g-Faktor g∥ in TMDC-Mehrfachschichten vor. In der Ebene liegende Magnetfelder, B∥, wurden auf TMDC-Monoschichten angewendet, um dunkle excitonische Zustände durch Mischen der Spinniveaus durch das In-Plane-Feld aufzuhellen29,30,31,32. In dieser Arbeit präsentieren wir zeitaufgelöste Faraday-Elliptizitätsexperimente (TRFE) an WSe2- und MoSe2-Mono- und Multischichten in Magnetfeldern in der Ebene. Während wir in Experimenten an Monoschichten keinen signifikanten Einfluss von In-Plane-Feldern von bis zu 9 T beobachten, werden in den TRFE-Zeitspuren von Multischichten für B∥ > 0 ausgeprägte zeitliche Oszillationen beobachtet. Bemerkenswert ist, dass das abgeleitete In-Plane-Exziton g Faktoren, ∣g∥∣, liegen nahe an den gemeldeten ∣g⊥∣-Werten derselben Materialien25.

Wir beginnen die Diskussion mit Reflexions-Kontrast-Experimenten (RC) der untersuchten Proben, um die excitonischen Übergänge in den Materialien zu charakterisieren. Vereinfachte schematische Darstellungen der ersten beiden A-Exzitonen A1s und A2s in einer mehrschichtigen Probe sind in Abb. 1e dargestellt. Abbildung 1a zeigt einen Überblick über die RC-Spektren der vier Proben, die im Hauptteil des Manuskripts untersucht wurden. Exzitonische Übergänge sind durch kleine vertikale Pfeile gekennzeichnet, die sich aus der Anpassung der RC-Spektren mit einem Transfermatrixmodell ergeben, wobei komplexe Lorentz-Oszillatoren für die exzitonischen Übergänge angenommen werden (siehe ergänzende Informationen). Die schematischen Zeichnungen im Einschub von Abb. 1a zeigen die Proben, bei denen es sich um MoSe2- und WSe2-Mono- und Multischichten handelt (weitere Einzelheiten finden Sie im Abschnitt „Methoden“). Die Monoschichtproben werden in hBN eingekapselt, um sie vor Umwelteinflüssen zu schützen und eine homogene dielektrische Umgebung zu schaffen. Die WSe2-Mehrfachschicht besteht aus etwa 14 Schichten, die MoSe2-Mehrfachschicht ist viel dicker und zählt etwa 84 Schichten, wie durch Rasterkraftmikroskopie ermittelt wurde. In beiden Monoschichtproben erscheinen die A1s-Exzitonen innerhalb der Schicht als deutliche und scharfe Merkmale in den RC-Spektren in Abb. 1a. In der MoSe2-Monoschicht kann auch das B1s-Exziton nachgewiesen werden, während es für die WSe2-Monoschicht außerhalb des angezeigten Energiebereichs liegt. Der Übersichtlichkeit halber sind die Übergänge an den K-Punkten der ersten Brillouin-Zone, die zu den exzitonischen A- und B-Resonanzen führen, für beide Materialien in Abb. 1b, c skizziert (siehe nur Schicht 1 für den Monoschichtfall). Zwischenschichtübergänge werden in den schematischen Bildern weggelassen, da sie in unseren Experimenten keine Rolle spielen. Beim Übergang von der Monoschicht zur Multischicht zeigen die exzitonischen Resonanzen innerhalb der Schicht eine Rotverschiebung und die energetische Trennung zwischen A1s und A2s nimmt aufgrund der stärkeren dielektrischen Abschirmung ab24,25. In Übereinstimmung mit den veröffentlichten Ergebnissen beobachten wir in Abb. 1a in der WSe2-Mehrschicht zwei Merkmale, die den A1s- und A2s-Intralayer-Exzitonen zugeschrieben werden können. Diese Zuordnung wird durch unsere Exzitonenberechnungen gestützt (siehe Abschnitt „Methoden“): Aus den abgeleiteten effektiven Massen für Elektron und Loch berechnen wir einen energetischen Abstand der A1s- und A2s-Intraschicht-Exzitonen von ~20,8 meV, was sehr nahe am experimentellen Wert von ~ liegt 19,2 meV. In Übereinstimmung mit den Berichten in Lit. 25 finden wir in unseren RC-Experimenten in Abb. 1a auch kein Merkmal, das mit dem IX im WSe2-Multilayer zusammenhängt. Auch für die MoSe2-Mehrschicht beobachten wir kein spektrales Merkmal im Zusammenhang mit dem IX. Ähnlich wie Ref. 33 finden wir spektrale Merkmale im Zusammenhang mit den A1s- und A2s-Intralayer-Exzitonen in der MoSe2-Mehrschicht. Auch diese Zuordnung in Abb. 1a wird durch unsere berechnete Energietrennung der A1s- und A2s-Exzitonen von ~31,8 meV bestätigt, was nahe am experimentellen Wert von ~28,6 meV liegt.

a Weißlicht-Reflexions-Kontrast-Experimente der untersuchten Proben: MoSe2- und WSe2-Monoschichten, eingekapselt in hBN, und mehrschichtige Proben beider Materialien. Die entsprechenden Nulllinien sind als gestrichelte Linien gleicher Farbe dargestellt. Alle Proben werden auf transparenten Saphirsubstraten hergestellt. Die Substrattemperatur betrug bei allen RC-Messungen T ~ 20 K, mit Ausnahme der MoSe2-Mehrfachschicht, wo sie < 10 K betrug, abgeleitet aus dem Intensitätsverhältnis der Rubinlinien vom Substrat (siehe Abschnitt „Methoden“). Exzitonische Übergänge, wie sie aus einer Transfermatrix-Modellanpassung abgeleitet wurden, sind durch kleine vertikale Pfeile gekennzeichnet. Wir stellen fest, dass die TRFE-Experimente alle bei T ~ 5 K durchgeführt werden. b Schematische Darstellung von Impuls- und Spin-erlaubten Übergängen in einer WSe2-Doppelschicht vom H-Typ. c Wie b, jedoch mit einer MoSe2-Doppelschicht. d Schematische Darstellung der Schicht-Brillouin-Zonen in einem vierschichtigen Aufbau. Aufgrund der 180∘-Rotation zwischen benachbarten Schichten in einer H-Typ-Struktur wechseln sich K+- und K−-Täler ab. Ein Zwischenschicht-Pseudospin τ = +1 ist mit den K+-Tälern der einzelnen Schichten verbunden (markiert durch schwarze Kreise), während τ = −1 den K−-Tälern entspricht (markiert durch rote Kreise). e Skizze der Intralayer-Exzitonen A1s und A2s. f TRFE-Spuren der eingekapselten WSe2-Monoschicht für σ+ (grüne durchgezogene Linie) und σ− (orange durchgezogene Linie) Pumphelizitäten, gemessen in Resonanz mit dem A1s-Exziton. Die gestrichelten Linien sind biexponentielle Anpassungen an die Daten.

Abbildung 1 d ist eine Skizze der einzelnen ersten Brillouin-Zonen einer H-Typ-Vierschichtstruktur. Bei der H-Typ-Struktur sind die nachfolgenden Schichten um 180∘ gedreht. Daher wechseln sich im Impulsraum die K+- und K−-Täler der einzelnen Schichten ab, was als Spin-Layer-Locking9,10 bezeichnet wird. Eine Pseudospin-Quantenzahl τ = +1( − 1) kann dem K+ (K−)-Tal zugeordnet werden, was zu einer Pseudospin-Schichtverriegelung führt.

Abbildung 1 f zeigt typische TRFE-Zeitspuren, aufgezeichnet auf der WSe2-Monoschicht bei Null-Magnetfeld unter resonanter Anregung des A1s-Exzitons. Alle in diesem Manuskript vorgestellten Experimente finden im excitonischen Bereich statt, dh die Excitonendichten liegen unter der Mott-Dichte (siehe Abschnitt Methoden). Die hellgrüne Linie zeigt eine Kurve mit σ+-polarisierten Pumppulsen, die zum Zeitpunkt Δt = 0 eine K+-Talpolarisation erzeugen. Die orange Linie ist eine analoge Messung, jedoch mit σ−-Pumppulsen, d. h. eine K−-Talpolarisation wird initialisiert . Die gestrichelten Linien stellen biexponentielle Anpassungen an die Daten dar. Beide Messkurven können durch einen biexponentiellen Abfall mit einer kurzen Zeitkonstante von τr ~ 0,15 ps und einer längeren Abfallzeit von τv ~ 7,0 ps gut angepasst werden. Es gibt verschiedene Prozesse, die in kurzer Zeit zum schnellen Zerfall beitragen können. Dazu gehört der direkte Strahlungszerfall von Exzitonen, die innerhalb des Lichtkegels entstehen und direkt strahlend zerfallen, bevor ein Streuereignis stattfinden kann. Unser gemessener τr von ~0,15 ps stimmt sehr gut mit früheren Messungen der Strahlungslebensdauer von Exzitonen in WSe2-Monoschichten überein34. Daher ist es wahrscheinlich, dass der schnelle anfängliche Abfall des TRFE-Signals durch die direkte Strahlungsrekombination eines Teils der im Lichtkegel erzeugten Exzitonenpopulation beeinflusst wird. Ein erheblicher Teil der exzitonischen Population wird jedoch beispielsweise durch Phononen aus dem Lichtkegel gestreut und trägt über einen längeren Zeitraum zur Talpolarisation bei. Wir stellen fest, dass auch die Lokalisierung von Exzitonen in Fallen und Diffusion, wie sie beispielsweise bei Halbleiter-Nanoplättchen35 beobachtet wird, zu einer verlängerten Lebensdauer der Exzitonen beitragen kann. Der Hauptmechanismus, der zur Talrelaxation in WSe2-Monoschichten führt, ist der weitreichende Austauschmechanismus zwischen Elektron und Loch, der proportional zum Schwerpunktimpuls des Exzitons ist36,37,38. Die aus den TRFE-Spuren der hBN-eingekapselten WSe2-Monoschicht in Abb. 1f extrahierte Talpolarisations-Abklingzeit von τv ~ 7,0 ps stimmt sehr gut mit der angegebenen Abklingzeit von 6,0 ps überein, gemessen an einer nackten WSe2-Monoschicht auf a SiO2-Substrat in Lit. 36 und mit Berechnungen, die auf dem langfristigen Austauschmechanismus basieren37.

Wir kommen nun zum zentralen Punkt der Untersuchungen in diesem Manuskript: Experimente in Magnetfeldern in der Ebene, B∥. Abbildung 2a zeigt einen Vergleich der TRFE-Spuren aller vier untersuchten Proben bei B∥ = 0, wobei der Laser in Resonanz mit den A1s-exzitonischen Resonanzen in den jeweiligen Materialien abgestimmt wurde, wie in den RC-Messungen in Abb. 1a durch Pfeile markiert. Die Spur der WSe2-Monoschicht ist die gleiche wie in Abb. 1f (σ+ Pumpe). Beim Vergleich der beiden Monoschichtproben in Abb. 2a erkennt man die viel schnellere Taldepolarisation in MoSe2. Die gemessene Abklingzeit beträgt hier ~1 ps, im Vergleich zu ~7 ps für die WSe2-Monoschicht (siehe Diskussion oben). Die viel schnellere Taldepolarisation in der MoSe2-Monoschicht erinnert an eine Talpolarisation nahe Null, gemessen in cw-polarisierter Photolumineszenz auf diesem Material39. Überraschenderweise ist die Taldepolarisationszeit zwar für die WSe2-Monoschicht und die Mehrschicht vergleichbar, in der MoSe2-Mehrfachschicht jedoch viel länger als in der Monoschicht. Dies hängt möglicherweise mit der Tatsache zusammen, dass in MoSe2-Monoschichten der Zustand mit der niedrigsten Energie ein heller Zustand ist, der in allen anderen Proben anders ist. Wir weisen jedoch darauf hin, dass dies nicht der Schwerpunkt dieser Arbeit ist. In Abb. 2b sind die gleichen Messungen dargestellt, jetzt für ein Feld in der Ebene von B∥ = 9 T. Während die TRFE-Zeitspuren für die Monoschichtproben im Vergleich zu B∥ = 0 im Wesentlichen unverändert sind, unterscheiden sie sich deutlich die mehrschichtigen Proben. Es sind starke und ausgeprägte Schwingungen zu beobachten. Die Schwingungsperiode des MoSe2-Multilayers ist etwas länger als die des WSe2-Multilayers. Zur Orientierung für das Auge sind in Abb. 2b vertikale gestrichelte Linien eingezeichnet, die die Maxima der Schwingungen des WSe2-Multilayers markieren. Abbildung 2c zeigt einen vollständigen Datensatz für die WSe2-Mehrfachschicht von B∥ = 0 T bis 9 T. Ein vollständiger Datensatz der MoSe2-Mehrfachschicht ist in der ergänzenden Abbildung S2 dargestellt. Die grauen gestrichelten Linien in Abb. 2c sind Orientierungshilfen für das Auge und markieren die Schwingungsmaxima, die derselben Schwingungsperiode entsprechen. Um das Resonanzverhalten der TRFE-Messungen zu testen, zeichnen wir in Abb. 2d TRFE-Spuren der WSe2-Mehrschicht bei einem festen Feld in der Ebene von B∥ = 6 T für verschiedene Zentralenergien der Laserpulse auf. Die zentralen Energien sind in Abb. 2d angegeben, die spektrale Breite der Impulse beträgt ~ 16 meV. Wir extrahieren die Amplituden der Schwingungen Δ, wie in Abb. 2d dargestellt, und zeichnen sie in Abb. 2e gegen die zentrale Laserenergie auf. Die Amplituden zeigen ein deutliches Resonanzverhalten. Die gestrichelten Linien in Abb. 2e sind Gaußsche Anpassungen und die durchgezogene orangefarbene Linie ist die Summe der beiden Gaußschen Anpassungskurven. Die beiden Maxima können auf Resonanzen mit den A1s- und A2s-Intralayer-Exzitonen zurückgeführt werden (vgl. mit den Resonanzmerkmalen in den RC-Experimenten in Abb. 1a). Wir stellen fest, dass die Resonanzposition von A1 im Vergleich zu den Weißlicht-RC-Messungen in Abb. 1a um etwa 16 meV zu niedrigeren Energien verschoben ist, was auf Bandlücken-Renormierungseffekte und/oder einen Temperaturanstieg unter gepulster Anregung zurückzuführen sein kann. Wenn die Rotverschiebung vollständig durch einen Temperaturanstieg verursacht würde, könnte die Temperatur in den TRFE-Experimenten an der WSe2-Mehrfachschicht bis zu T ~ 100 K41 als Obergrenze betragen. Ein vollständiger Datensatz von TRFE-Spuren in Resonanz mit dem A2s-Exziton von 0 bis 9 T ist in der ergänzenden Abbildung S3 zu finden (dasselbe gilt für die MoSe2-Mehrschicht in Abb. S4). Es sollte betont werden, dass wir bei Energien über den A1s- und A2s-Exzitonen in der MoSe2-Mehrfachschicht im Spektralbereich, wo in Lit. In RC-Messungen wurde über 25 und IX berichtet. Daraus schließen wir, dass für unsere beobachteten zeitlichen Oszillationen nur die Intralayer-A-Exzitonen relevant sind.

Vergleich der TRFE-Spuren aller Proben bei a B∥ = 0 und b B∥ = 9 T, angeregt bei den A1s-exzitonischen Resonanzen. In den mehrschichtigen Proben werden starke zeitliche Oszillationen in den Zeitspuren bei B∥ = 9 T beobachtet, im Gegensatz zu den einschichtigen Proben, die keine Oszillationen zeigen. c TRFE-Spuren der WSe2-Mehrschicht für verschiedene Magnetfelder in der Ebene. Die rote durchgezogene Linie stellt eine exponentiell gedämpfte Kosinusanpassung an die Daten dar. Die gestrichelten grauen Linien sind Orientierungshilfen für das Auge. d TRFE-Messungen der WSe2-Mehrfachschicht bei festem In-Plane-Feld B∥ = 6 T für verschiedene Zentrumsenergien ELaser der Laserpulse, wie in der Abbildung dargestellt. Es ist ein deutliches Resonanzverhalten des Signals zu beobachten. Angegeben ist die für alle Kurven ermittelte Signalamplitude Δ. e Diagramm der extrahierten Signalamplituden Δ (blaue durchgezogene Punkte), wie in d angegeben, gegen die zentrale Laserenergie. Die gestrichelten Linien stellen Gaußsche Anpassungen dar, während die durchgezogene orangefarbene Linie die Summe beider Anpassungskurven darstellt. Resonanzen mit den A1s- und A2s-Exzitonen sind durch Pfeile gekennzeichnet. Bei allen Messungen betrug die Temperatur T ~ 5 K.

Offensichtlich ähneln die Schwingungen in den TRFE-Spuren der kohärenten Präzession eines magnetischen Moments um das Magnetfeld in der Ebene, wie sie beispielsweise von Elektronenspins in n-dotiertem GaAs-Volumen42, Lochspins in GaAs-Quantentöpfen43 oder lokalisierter Hintergrundladung bekannt ist Träger in MoS2 und WS244, neben vielen anderen Beispielen. Wir haben alle experimentellen Kurven für B∥ > 0 mit einer exponentiell gedämpften Kosinusfunktion \(S(\nu,{\tau }_{v})\propto \exp (-{{\Delta }}t/{\ tau }_{v})\cos (2\pi \nu \Delta t)\) für Verzögerungszeiten Δt deutlich über dem schnellen anfänglichen Abklingen der TRFE-Signale, wie beispielhaft durch die rote durchgezogene Linie in Abb. 2c für gezeigt 9 T-Spur. Ein wichtiges Ergebnis ist, dass die Schwingungen mit der Frequenz ν bei B∥ > 0 mit ungefähr der gleichen Abklingzeit τv wie das excitonische Signal bei B∥ = 0 abklingen und kein langlebiges Schwingungssignal entsteht. Daraus schließen wir, dass die Schwingungen von einer Larmor-Präzession des magnetischen Moments des Exzitons herrühren und nicht vom Spin der Hintergrundladungsträger, wie dies für lokalisierte Elektronen in MoS2- und WS2-Monoschichten beobachtet wird44. Darüber hinaus zeigt die ungefähre Unabhängigkeit der Abklingzeit τv von B∥, dass Schwankungen des g-Faktors keine Rolle spielen. Andernfalls wäre eine 1/B∥-Abhängigkeit von τv zu erwarten45,46. Abbildung 3a zeigt eine Zusammenfassung aller Schwingungsfrequenzen ν, die mit diesem Verfahren extrahiert wurden, im Vergleich zu B∥. Es ist deutlich eine lineare, Zeeman-ähnliche Abhängigkeit zu erkennen. Die ermittelten ∣g∥∣ sind in der Legende von Abb. 3a angegeben. Die experimentellen Fehlergrenzen für diese Werte liegen bei etwa ±0,2. Es ist zu beachten, dass wir mit TRFE-Experimenten nur die Größe des g-Faktors bestimmen können, nicht jedoch dessen Vorzeichen. Bemerkenswerterweise liegen die ermittelten ∣g∥∣ für alle excitonischen Resonanzen sehr nahe an den außerhalb der Ebene liegenden g-Faktoren ∣g⊥∣ der entsprechenden Materialien, die in Lit. angegeben sind. 25, 28, die für WSe2-Massenmaterial ∣g⊥∣ = 3,2 ± 0,2 und 3,3 ± 0,6 für die A1s- und A2s-Intralayer-Exzitonen sind25. Für MoSe2-Massen beträgt der gemeldete Wert für A1s ∣g⊥∣ = 2,7 ± 0,125. Daraus schließen wir, dass ∣g∥∣ ~ ∣g⊥∣ für mehrschichtige TMDCs die Massengrenze erreicht.

a Experimentell nachgewiesene Schwingungsfrequenzen für A1s- und A2s-Intralayer-Exzitonen (orange und gelbe Vollkugeln) in MoSe2 und A1s- und A2s-Intraschicht-Exzitonen (dunkelgrüne und hellgrüne Vollkugeln) in WSe2-Mehrschichtproben im Vergleich zum Magnetfeld in der Ebene. Es werden beispielhafte Fehlerbalken für niedrige und hohe Felder angezeigt. Die extrahierten Absolutwerte ∣g∥∣ sind in der Legende angegeben. Die experimentellen Fehlergrenzen liegen bei etwa ± 0,2. b Energie-Schwerpunkt-Impuls-K-Dispersion von A-Exzitonen innerhalb der Schicht bei B∥ > 0 in einer Mehrschicht. Bei den Exzitonen wird die z-Komponente des Spins des Elektrons durch einen kleinen Pfeil mit einfachem Strich symbolisiert, während der Lochspin durch einen Pfeil mit doppeltem Strich symbolisiert wird. Energieaufspaltungen der Exzitonen aufgrund endlicher g∥ werden berücksichtigt. Die roten Doppelpfeile sollen die kohärente impulserlaubte Schwingung zwischen benachbarten Schichten symbolisieren. c Darstellung der Pseudospin-Rotation auf einer Bloch-Kugel. Der Nordpol entspricht τ = +1, während der Südpol den Zustand τ = −1 darstellt. Der orangefarbene Pfeil würde einem System entsprechen, das mit linear polarisiertem Licht angeregt wird.

Im Folgenden werden wir unsere experimentellen Ergebnisse weiter diskutieren und sie mit First-Principles-Berechnungen vergleichen (siehe Abschnitt Methoden). In Tabelle 1 sind die berechneten Spin- und Bahndrehimpulse für außerplanmäßige (\({{{{{{{{\rm{S}}}}}}}}}_{{{{{{{{ \rm{z}}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{i}}}}}}}}},{{{{{{{{\rm{L}} }}}}}}}_{{{{{{{{\rm{z}}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{i}}}}}}}} }\)) sowie in der Ebene (\({{{{{{{\rm{S}}}}}}}}}_{{{{{{{{\rm{x}}} }}}}}}^{{{{{{{\rm{i}}}}}}}}\), \({{{{{{{{\rm{L}}}}} }}}}_{{{{{{{{\rm{x}}}}}}}}}^{{{{{{{{\rm{i}}}}}}}}}\) ) Anweisungen sind für die einschichtigen und mehrschichtigen Proben angegeben. Das hochgestellte i steht für CB bzw. VB, also für die Leitungsband- bzw. Valenzbandzustände, die für die Intralayer-A-Exzitonen in den Materialien relevant sind (vgl. Abb. 1b, c). Wir stellen fest, dass die relevanten CB-Zustände für die beiden Materialien aufgrund der umgekehrten Spinreihenfolge unterschiedlich sind. Die berechneten g-Faktoren für die A-Exzitonen, die bestimmt werden durch \({g}_{\perp /\parallel }=2({{{{{{{\rm{S}}}}}}}}} _{{{{{{{\rm{z}}}}}}}}/{{{{{{{\rm{x}}}}}}}}}^{{{{{{{ {\rm{CB}}}}}}}}}+{{{{{{{{\rm{L}}}}}}}}}_{{{{{{{{\rm{z} }}}}}}}/{{{{{{{\rm{x}}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{CB}}}}}}}}} -{{{{{{{\rm{S}}}}}}}}}_{{{{{{{\rm{z}}}}}}}}/{{{{{{ {\rm{x}}}}}}}}}^{{{{{{{\rm{VB}}}}}}}}}-{{{{{{{{\rm{L}} }}}}}}}}_{{{{{{{\rm{z}}}}}}}}/{{{{{{{\rm{x}}}}}}}}} ^{{{{{{{\rm{VB}}}}}}}}})\)47 sind ebenfalls angegeben. Die Minuszeichen vor den VB-Drehimpulsen erklären, dass der Drehimpuls eines Lochs dem Drehimpuls eines Elektrons im VB-Zustand genau entgegengesetzt ist. Man erkennt, dass für die Monoschichten und WSe2-Mehrfachschichten die berechneten g⊥ gut mit veröffentlichten experimentellen Werten übereinstimmen, während für MoSe2-Mehrfachschichten die berechneten ∣g⊥∣ im Vergleich zum experimentellen Bericht etwas kleiner sind. Das experimentelle Ergebnis von g∥ ~ 0 für die Monoschichten wird durch die Berechnungen bestätigt, die genau g∥ = 0 ergeben (sowohl Spin- als auch Bahndrehimpulsbeiträge sind aufgrund von Symmetrieüberlegungen Null und numerisch verifiziert, vgl. Tabelle 1).

Für die mehrschichtigen Proben hingegen liefern die Berechnungen tatsächlich ein g∥ ungleich Null, was mit unserem experimentellen Befund übereinstimmt, obwohl ihre Größen kleiner sind als die experimentellen Werte, die nahe an den gemeldeten g-Faktoren außerhalb der Ebene liegen, d. h. ∣g ∥(exp.)∣ ~ ∣g⊥(exp.)∣. Aufgrund der besonderen Symmetrie der Bänder (CB ~ Γ9 und VB ~ Γ7 in der D3h-Punktgruppe der K-Täler) zeigt interessanterweise nur das Valenzband einen von Null verschiedenen Wert von g∥, während er für das Leitungsband streng genommen Null ist , also das Orbital, \({{{{{{{{\rm{L}}}}}}}}}_{{{{{{{{\rm{x}}}}}}}} }^{{{{{{{{\rm{CB}}}}}}}}}\), und der Spin, \({{{{{{{{\rm{S}}}}}} }}}_{{{{{{{{\rm{x}}}}}}}}}^{{{{{{{{\rm{CB}}}}}}}}}\), Drehimpulse sind beide Null (vgl. Tabelle 1). Diese Situation ähnelt dem Null-gx (Voigt-Geometrie) des Schwerloch-Valenzbands in Wurtzit-Materialien mit hexagonaler Symmetrie48,49,50,51. Während in den First-Principles-Berechnungen die Interlayer-Hybridisierung elektronischer Bänder vollständig berücksichtigt wird, werden excitonische Korrelationen nicht berücksichtigt. Da wir die Schwingungen bei excitonischen Resonanzen beobachten, ist es wahrscheinlich, dass eine zusätzliche Hybridisierung auf excitonischer Ebene zum beobachteten g-Faktor beiträgt. Beispielsweise führen in der Ebene liegende Magnetfelder zu einer Mischung heller und dunkler Exzitonen in Monoschicht-TMDCs30,31,32. Im Massenfall können excitonische Korrelationen aufgrund der zusätzlichen Entartung der Bänder das Mischen verschiedener Excitonenkanäle erleichtern. Wir betonen, dass Untersuchungen dieser excitonischen Korrelationen im Massenfall den Rahmen unserer aktuellen Studie sprengen, aber ein offenes Thema für zukünftige Untersuchungen bleiben. Auch die experimentelle Beobachtung, dass für die Multischichten die ∣g∥∣ der 2s-Exzitonen etwas größer sind als die der 1s-Exzitonen (vgl. Abb. 3a), kann durch Exzitonenhybridisierung erklärt werden: Der Bohr-Radius, also die räumliche Ausdehnung von Die 2s-Exzitonen sind größer als die der 1s-Exzitonen (siehe Abb. 1e). Daher ist es wahrscheinlich, dass Hybridisierungseffekte für 2s-Exzitonen etwas wichtiger sind als für 1s-Exzitonen.

In Abb. 3b ist ein schematisches Bild der excitonischen Schwerpunktdispersion für die relevanten excitonischen Resonanzen in den beiden Mehrschichtmaterialien, nämlich die A1s- und A2s-Resonanzen, dargestellt. Für die Exzitonen sind die Elektronen- und Lochspins Sz durch einzeilige bzw. doppelzeilige Pfeile dargestellt. Die energetischen Aufspaltungen, die dem g∥ ungleich Null entsprechen, werden durch gestrichelte und durchgezogene Linien für die Schwerpunktsparabeln berücksichtigt. Die Helizitäten sind neben den Spinkonfigurationen der Exzitonen angegeben. Die dicken roten Doppelpfeile sollen die kohärenten Schwingungen zwischen den excitonischen Zuständen bei resonanter Anregung symbolisieren. Daher schlagen wir vor, dass die beobachteten Oszillationen von kohärenten Oszillationen zwischen excitonischen Niveaus mit unterschiedlichen Pseudospins, also Pseudospin-Quantenschlägen, herrühren. Diese können auf einer Bloch-Kugel visualisiert werden, wie in Abb. 3c dargestellt: Der Nordpol entspricht Exzitonen mit Pseudospin τ = +1. Das heißt, sie besetzen die K+-Täler der einzelnen Schichten (vgl. Abb. 1d). Sobald sie durch einen σ+-Pumpimpuls initialisiert werden, können sie kohärent zum Südpol schwingen, wobei es sich um Exzitonen mit Pseudospin τ = −1 handelt, die also die K−-Täler der einzelnen Schichten besetzen. Eine Frage, die wir bisher nicht abschließend beantworten können, ist, ob die kohärenten Schwingungen entweder Spinquantenschläge von K+ und K− A-Exzitonen ausschließlich innerhalb der Schichten (Intraschichtoszillationen) oder zwischen den Schichten (Zwischenschichtoszillationen) sind oder a Mischung aus beidem. Der experimentelle Befund, dass wir bei den Monoschichten keine Oszillationen beobachten, könnte das Szenario von Spin-Quantenschlägen zwischen den Schichten in den Mehrschichtproben begünstigen. Dies wird außerdem durch die Tatsache bestätigt, dass die Zwischenschichtkomponente der Schwingungen impulserlaubt ist, da im k-Raum K+- und K−-Täler in einer H-Typ-Struktur übereinander liegen (vgl. Abb. 1d). . Für WSe2-Doppelschichten wurde jedoch zuvor vermutet, dass nur Löcher kohärente Schwingungen in Magnetfeldern in der Ebene aufweisen können9. Vermutlich kann es Beiträge sowohl von Intralayer- als auch von Interlayer-Oszillationen geben. Welcher Teil dominiert, können wir bisher nicht sagen. In zukünftigen Untersuchungen könnte dies durch Experimente an mehrschichtigen R-Typ-Proben weiter verdeutlicht werden: Im Gegensatz zum H-Typ sind bei der R-Typ-Stapelung Zwischenschichtoszillationen von A-Exzitonen impulsverboten. Dieses Szenario kann intraschichtige Oszillationen begünstigen. Allerdings werden solche Experimente technisch anspruchsvoll sein, da die TMDC-Selenide nicht im R-Typ wachsen und mehrschichtige Proben manuell hergestellt werden müssen.

Abschließend möchten wir noch einige Anmerkungen zur Schichtnummernabhängigkeit machen. Im Prinzip würden wir erwarten, dass die Pseudospin-Oszillationen auftreten, beginnend mit symmetrischen Doppelschichtproben vom H-Typ, bei denen die Spin-Entartung wiederhergestellt ist. Um dies genauer zu verdeutlichen, haben wir die g-Faktoren für eine symmetrische WSe2-Doppelschicht berechnet (siehe Tabelle SI in den Zusatzinformationen). Wir erhalten tatsächlich für die Doppelschicht ein g∥ ungleich Null, das zwischen den Werten der Monoschicht (wo g∥ ~ 0) und der Volumengrenze liegt. Außerdem liegt g⊥ der Doppelschicht zwischen den entsprechenden Werten für die Monoschicht und die Mehrschicht (vgl. Tabelle SI). Leider zeigen vorläufige TRFE-Experimente an einer großflächig eingekapselten H-Typ-WSe2-Doppelschicht keine Oszillationen für ein Magnetfeld in der Ebene. Diese vorläufigen Experimente sind in Abb. S6 der Zusatzinformationen dargestellt, wo sie mit TRFE-Spuren einer nahegelegenen Mehrschicht verglichen werden. Wir spekulieren, dass es innerhalb unseres Laserflecks mit einem Durchmesser von etwa 50 μm auf der großflächigen Probe eine große Anzahl mikroskopischer Bereiche mit unterschiedlichen asymmetrischen Potentialen geben könnte, die durch lokal unterschiedliche Spannungen, dielektrische Umgebung usw. aufgrund des hBN verursacht werden Kapselung, bei der die Spin-Entartung nicht wiederhergestellt wird. Dies könnte die Entwicklung von Pseudospinrotationen in großem Maßstab behindern. Für zukünftige Experimente wäre es äußerst wünschenswert, Probenreihen mit zunehmender Schichtzahl, beginnend mit der Doppelschicht, systematisch zu untersuchen, möglicherweise mit kleineren Laserpunktgrößen.

Zusammenfassend haben wir ultraschnelle Pseudospinrotationen im Frequenzbereich von GHz bis THz in TMDC-Mehrfachschichten in Magnetfeldern in der Ebene mithilfe zeitaufgelöster Faraday-Elliptizität nachgewiesen. Überraschenderweise liegen die Größen der extrahierten g-Faktoren in der Ebene nahe an den gemeldeten Werten der g-Faktoren außerhalb der Ebene derselben Materialien. Dies steht in krassem Gegensatz zu Monoschichtproben, die keine zeitlichen Oszillationen für ein in der Ebene liegendes Magnetfeld ungleich Null zeigen und daher einen in der Ebene liegenden Exzitonen-g-Faktor nahe Null aufweisen. Die experimentellen Ergebnisse werden durch First-Principles-Berechnungen der g-Faktoren bestätigt. Unsere Studie öffnet die Tür für die Manipulation dieser Pseudospins auf ultraschnellen Zeitskalen und macht TMDC-Multischichten zu einer interessanten Plattform für Pseudospin-Operationen, möglicherweise auch für Quanten-Gate-Operationen, wie in Lit. vorgeschlagen. 9, in Reichweite.

Alle untersuchten TMDC-Proben werden mithilfe von Nitto-Klebeband mechanisch aus dem Ausgangsmaterial (gekauft von HQ Graphene) abgeblättert und dann mit viskoelastischen Polymethyldisiloxan-Stempeln auf transparente Saphirsubstrate übertragen52. Zum Schutz vor Umwelteinflüssen werden großflächige MoSe2- und WSe2-Monoschichten hergestellt und in hexagonalen Bornitrid (hBN)-Mehrfachschichten verkapselt. Im Hauptteil des Manuskripts werden Ergebnisse von zwei Mehrschichtproben vorgestellt: Eine WSe2-Mehrfachschicht, bestehend aus 14 Schichten, und eine MoSe2-Mehrfachschicht mit etwa 84 Schichten.

Zur Probencharakterisierung werden Reflexionskontrastmessungen (RC) aller Proben in einem optischen Mikroskopaufbau durchgeführt. Die Proben werden mit einem elastischen organischen Kleber auf dem Kühlfinger eines He-Flow-Kryostaten befestigt und im Vakuum gehalten, während der Probenhalter auf nominell 5 K abgekühlt wird. Die Temperatur an der Probenposition wird durch die relativen Intensitäten von geschätzt Rubinlinien des Saphirsubstrats. Die Substrattemperatur liegt typischerweise zwischen etwa T = 10 K und 30 K. Für die RC-Messungen wird eine Weißlichtquelle verwendet, die durch ein x60-Mikroskopobjektiv auf einen Punkt mit einem Durchmesser von etwa 10 μm fokussiert wird. Referenzspektren werden an Positionen neben der TMDC-Probe aufgezeichnet. Die Auswertung der RC-Spektren mithilfe eines Transfermatrixmodells finden Sie in den Zusatzinformationen (ergänzende Abbildung S5).

Ein schematisches Bild des Versuchsaufbaus, der für TRFE-Experimente verwendet wird, ist in der ergänzenden Abbildung S1 dargestellt. Für TRFE-Experimente wird ein modengekoppelter Ti:Saphir-Laser verwendet, der Laserpulse mit einer zeitlichen Länge von etwa 80 fs bei einer Wiederholrate von 80 MHz erzeugt. Der Laserstrahl wird durch einen Strahlteiler in zwei Impulsfolgen aufgeteilt. Die Zeitverzögerung Δt zwischen Pump- und Sondenimpulsen wird durch einen Retroreflektor eingestellt, der auf einem linearen Schritttisch montiert ist. Beide Strahlen werden durch eine Plankonvexlinse auf die Probenoberfläche fokussiert, wo sie sich überlappen. Der Laserfleckdurchmesser an der Probenposition beträgt etwa 50 μm. Die Probe wird in einem optischen Kryostaten mit supraleitenden Magnetspulen (Split-Coil-Kryostat) auf einer Temperatur von etwa T = 5 K montiert, die durch einen konstanten Fluss von kaltem He-Gas aufrechterhalten wird. Durch Messung der Laserpulslänge vor und nach dem Magnetkryostaten schätzen wir die Pulslänge an der Probenposition auf etwa 130 fs. Die Pumpimpulse sind zirkular polarisiert und die Laserwellenlänge ist auf excitonische Absorptionslinien abgestimmt, um eine Talpolarisation in der Probe zu erzeugen. Die zeitliche Dynamik der Talpolarisation wird dann gemessen, indem die Elliptizität der linear polarisierten Sondenimpulse nach der Übertragung der Probe erfasst wird. Zur Messung der Elliptizität wird eine Kombination aus Wollaston-Prisma, Viertelwellenplatte und zwei symmetrischen Fotodioden verwendet. Der Pumpstrahl wird mechanisch mit einer Frequenz von etwa 1,6 kHz zerhackt und zur Erfassung des Photodioden-Differenzsignals wird die Lockin-Technik verwendet.

Um eine möglichst genaue Schätzung der Exzitonendichten in den Experimenten zu erhalten, messen wir die Leistung des durchgelassenen Pumplaserstrahls für die beiden Fälle, wenn (i) der Pumpstrahl auf die Probe fokussiert ist und (ii) neben der Probe fokussiert ist Probe auf dem Saphirsubstrat. Der Leistungsunterschied ist die Obergrenze der von der Probe absorbierten Leistung, da wir bei diesem Ansatz den Unterschied im Reflexionsvermögen des Saphirsubstrats gegenüber dem Saphirsubstrat bei der TMDC-Probe vernachlässigen. Wir gehen dann davon aus, dass die Exzitonendichte n gleich der Dichte der absorbierten Photonen nphotonen ist, was mit der absorbierten Leistung Pabs durch Pabs = nphotonsELaserfr2π zusammenhängt. ELaser ist die Energie der Laserphotonen, f die Wiederholungsrate (80 MHz) des Lasers und r = 25 μm der Laserpunktradius auf der Probe.

Mit diesem Verfahren erhalten wir für die WSe2-Monoschicht eine anfängliche Exzitonendichte von n ~ 1,3 × 1012 cm−2 und für die MoSe2-Monoschicht von n ~ 1,9 × 1012 cm−2, wenn in beiden Fällen das A1s-Exziton resonant angeregt wird. Beide Werte liegen deutlich unter der Mott-Dichte40,53,54. Für die mehrschichtigen Proben dividieren wir die gesamte Exzitonendichte durch die Anzahl der Schichten, um eine Schätzung der Dichte pro Schicht zu erhalten. Wir erhalten für die WSe2-Mehrfachschicht (14 Schichten) n ~ 3,7 × 1011 cm−2/Schicht bei resonanter Anregung des A1s-Exzitons und n ~ 2,1 × 1011 cm−2/Schicht bei resonanter Anregung am A2s-Exziton. Für die MoSe2-Mehrfachschicht (80 Schichten) haben wir n ~ 1,0 × 1012 cm–2/Schicht für die A1s-Exzitonenresonanz und n ~ 1,4 × 1012 cm–2/Schicht für die A2s-Exzitonenresonanz.

Die Ab-initio-Berechnungen werden im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie (DFT) unter Verwendung des Vollelektronencodes WIEN2k55 durchgeführt. Wir verwenden das Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)-Austauschkorrelationsfunktional56, eine Kern-Valenz-Trennungsenergie von − 6 Ry, Atomsphären mit Orbitalquantenzahlen bis zu 10 und den mit den kleinsten Atomradien multiplizierten ebenen Wellengrenzwert zu 9. Für die Einbeziehung der Spin-Bahn-Kopplung werden Kernelektronen vollständig relativistisch betrachtet, während Valenzelektronen in einem zweiten Variationsschritt behandelt werden57. Wir verwenden ein Monkhorst-Pack-k-Gitter von 15 × 15 × 6 (15 × 15) für die Masse (Monoschicht). Die Massenberechnungen berücksichtigen Van-der-Waals-Wechselwirkungen über die D3-Korrektur58. Die Konvergenz der Selbstkonsistenz wurde unter Verwendung der Kriterien 10−6 e für die Ladung und 10−6 Ry für die Energie erreicht. Die Volumengitterparameter, entnommen aus Lit. 59, sind a = 3,282 Å, d = 3,340 Å und c = 12,960 Å für WSe2; und a = 3,289 Å, d = 3,335 Å und c = 12,927 Å für MoSe2. Dabei werden der In-Plane-Gitterparameter a und die Schichtdicke d für Massen- und Monoschichten als gleich angesehen. In Monoschichten verwendeten wir einen Vakuumabstand von 16 Å, um Wechselwirkungen zwischen den periodischen Replikaten zu vermeiden, während im Massenfall die Gesamtgröße der Elementarzelle dem Gitterparameter c entspricht. Die Berechnungen der Bahndrehimpulse Lx und Lz basieren auf dem vollständig konvergenten Summation-over-Bands-Ansatz, der in Lit. diskutiert wird. 47,60,61,62.

Für die Berechnungen der Bulk-Intralayer-Exzitonen verwendeten wir die effektive Bethe-Salpeter-Gleichung63,64. Die Energiebanddispersion in der Nähe des K-Tals wird als \(E({k}_{x},\;{k}_{y},\;{k}_{z})=\frac{{\hslash }^{2}}{2{m}^{*}}\left({k}_{x}^{2}+{k}_{y}^{2}\right)+f({k }_{z})\), wobei m* die effektive Masse in der Ebene ist und f(kz) die Dispersion entlang der − H − K − H-Richtung der ersten Brillouin-Volumenzone modelliert. Die DFT-berechneten effektiven Massen in der Ebene für WSe2 betragen mCB = 0,29 m0 und mVB = 0,36 m0 und für MoSe2 mCB = 0,90 m0 und mVB = 0,61 m0. Für die Funktion f(kz) übernehmen wir die Zahlenwerte direkt aus den DFT-Berechnungen. Die Elektron-Loch-Wechselwirkung wird durch das anisotrope Coulomb-Potential vermittelt, wobei die Dielektrizitätskonstanten für WSe2 durch εxx = εyy = 15,75 und εzz = 7,75 und für MoSe2 durch εxx = εyy = 17,45 und εzz = 8,3 gegeben sind, entnommen aus Lit. 65. Unsere Berechnungen ergeben Bindungsenergien von 29,9 (9,1) meV für das A1s(2s)-Exziton in WSe2 bzw. 41,9 (10,1) meV für das A1s(2s)-Exziton in MoSe2. Weitere Details zu diesem Ansatz für Intralayer-Exzitonen in Bulk-TMDCs finden Sie in Lit. 66 für Massen-WS2.

Die Daten, die die Ergebnisse dieses Dokuments stützen, sind im Artikel und in der Datei mit ergänzenden Informationen verfügbar oder auf Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich. Die Quelldaten der Zahlen im Papier und die ergänzenden Informationen werden diesem Papier als ergänzende Quelldatendateien zur Verfügung gestellt. Quelldaten werden mit diesem Dokument bereitgestellt.

Chernikov, A. et al. Exzitonenbindungsenergie und nichtwasserstoffreiche Rydberg-Reihe in der Monoschicht WS2. Physik. Rev. Lett. 113, 076802 (2014).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Wang, G. et al. Kolloquium: Exzitonen in atomar dünnen Übergangsmetalldichalkogeniden. Rev. Mod. Physik. 90, 021001 (2018).

Artikel ADS MathSciNet CAS Google Scholar

Scuri, G. et al. Großes excitonisches Reflexionsvermögen von einschichtigem MoSe2, eingekapselt in hexagonales Bornitrid. Physik. Rev. Lett. 120, 037402 (2018).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Back, P. et al. Realisierung eines elektrisch abstimmbaren atomar dünnen Spiegels mit schmaler Bandbreite unter Verwendung einer Monoschicht MoSe2 2. Phys. Rev. Lett. 120, 037401 (2018).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

CordovillaLeon, DF et al. Exzitonentransport in der gespannten Monoschicht WSe2. Appl. Physik. Lette. 113, 252101 (2018).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Wagner, K. et al. Nichtklassische Exzitonendiffusion in Monoschicht WSe2. Physik. Rev. Lett. 127, 076801 (2021).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Kurilovich, AA et al. Nicht-Markovsche Diffusion von Exzitonen in geschichteten Perowskiten und Übergangsmetalldichalkogeniden. Physik. Chem. Chem. Physik. 24, 13941 (2022).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Ye, M. et al. Jüngste Fortschritte bei den optischen Eigenschaften von zweidimensionalen Molybdändisulfid (MoS2)-Dünnfilmen. Photonik 2, 288 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Jones, AM et al. Spin-Layer-Locking-Effekte bei der optischen Ausrichtung des Exzitonenspins in der Doppelschicht WSe2. Nat. Physik 10, 130 (2014).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Gong, Z. et al. Magnetoelektrische Effekte und talgesteuerte Spin-Quantengatter in Übergangsmetall-Dichalkogenid-Doppelschichten. Nat. Komm. 4, 2053 (2013).

Artikel ADS PubMed CAS Google Scholar

Rivera, P. et al. Beobachtung langlebiger Zwischenschicht-Exzitonen in einschichtigen MoSe2-WSe2-Heterostrukturen. Nat. Komm. 6, 6242 (2015).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Nagler, P. et al. Zwischenschicht-Exzitonendynamik in einer Dichalkogenid-Monoschicht-Heterostruktur. 2D Mater 4, 025112 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Nagler, P. et al. Zwischenschicht-Exzitonen in Übergangsmetall-Dichalkogenid-Heterodoppelschichten. Physik. Status Solidi B. 256, 1900308 (2019).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Kunstmann, J. et al. Impulsraum-indirekte Zwischenschicht-Exzitonen in Übergangsmetall-Dichalkogenid-Van-der-Waals-Heterostrukturen. Nat. Physik. 14, 801 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Unuchek, D. et al. Talpolarisierte Exzitonenströme in einer Van-der-Waals-Heterostruktur. Nat. Nanotechnologie. 14, 1104 (2019).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Deilmann, T. & Tygesen, KS Zwischenschicht-Exzitonen mit großen optischen Amplituden in geschichteten Van-der-Waals-Materialien. Nano Lett. 18, 2984 (2018).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Calman, E. et al. Indirekte Exzitonen in Van-der-Waals-Heterostrukturen bei Raumtemperatur. Nat. Komm. 9, 1895 (2018).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Slobodeniuk, A. et al. Feinstruktur von K-Exzitonen in Mehrschichten von Übergangsmetalldichalkogeniden. 2D-Mater. 6, 025026 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Gerber, IC et al. Zwischenschicht-Exzitonen in der MoS2-Doppelschicht mit starker Oszillatorstärke bis Raumtemperatur. Physik. Rev. B. 99, 035443 (2019).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Niehues, I. et al. Zwischenschicht-Exzitonen in der MoS2-Doppelschicht unter einachsiger Zugspannung. Nanoscale 11, 12788 (2019).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Carrascoso, F. et al. Biaxiale Spannungsabstimmung von Zwischenschicht-Exzitonen in Doppelschicht-MoS2. J. Phys. Mater. 3, 015003 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Leisgang, A. et al. Giant-Stark-Spaltung eines Exzitons in der Mo2-Doppelschicht. Nat. Nanotechnol 15, 901 (2020).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Horng, J. et al. Beobachtung von Zwischenschicht-Exzitonen in MoSe2-Einkristallen. Physik. Rev. B. 97, 241404 (2018).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Arora, A. et al. Zwischenschicht-Exzitonen in einem Van-der-Waals-Halbleiter. Nat. Komm. 8, 639 (2017).

Artikel ADS PubMed PubMed Central CAS Google Scholar

Arora, A. et al. Talkontrastierende Optik von Zwischenschicht-Exzitonen in Mo- und W-basierten Massenübergangsmetalldichalkogeniden. Nanoscale 10, 15571 (2018).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Wang, Z. et al. Elektrische Abstimmung von Zwischenschicht-Exzitonengasen in WSe2-Doppelschichten. Nano Lett. 18, 137 (2017).

Artikel ADS PubMed CAS Google Scholar

Lindlau, J. et al. Die Rolle von Impuls-Dunkel-Exzitonen bei der elementaren optischen Reaktion der Doppelschicht WSe2. Nat. Komm. 9, 2586 (2018).

Artikel ADS PubMed PubMed Central CAS Google Scholar

Arora, A. et al. Zeeman-Spektroskopie von Exzitonen und Hybridisierung elektronischer Zustände in WSe2, MoSe2 und MoTe2 mit wenigen Schichten. 2D-Mater. 6, 015010 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Zhang, X.-X. et al. Magnetische Aufhellung und Kontrolle dunkler Exzitonen in der Monoschicht WSe2. Nat. Nanotechnol 12, 883 (2017).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Molas, MR et al. Untersuchung und Manipulation der Talkohärenz dunkler Exzitonen in der Monoschicht WSe2. Physik. Rev. Lett. 123, 096803 (2019).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Lu, Z. et al. Magnetfeldmischung und Aufspaltung heller und dunkler Exzitonen in einer MoSe2-Monoschicht. 2D-Materialien 7, 015017 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Robert, C. et al. Messung der spinverbotenen dunklen Exzitonen in MoS2- und MoSe2-Monoschichten. Nat. Komm. 11, 4037 (2020).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Arora, A. et al. Exzitonenbandstruktur in geschichtetem MoSe2: von einer Monoschicht bis zur Volumengrenze. Nanoscale 7, 20769 (2015).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Pöllmann, C. et al. Resonante interne Quantenübergänge und Femtosekunden-Strahlungszerfall von Exzitonen in der Monoschicht WSe2. Nat. Materialien 14, 889 (2015).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Kurilovich, AA et al. Komplexe diffusionsbasierte Kinetik der Photolumineszenz in Halbleiter-Nanoplättchen. Physik. Chem. Chem. Physik. 22, 24686 (2020).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Zhu, CR et al. Exciton-Tal-Dynamik untersucht durch Kerr-Rotation in WSe2-Monoschichten. Physik. Rev. B. 90, 161302 (2014).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Glazov, MM et al. Feinstruktur und Spindekohärenz von Exzitonen in Monoschichten von Übergangsmetalldichalkogeniden. Physik. Rev. B. 89, 201302 (2014).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Yu, T. & Wu, MW Taldepolarisation aufgrund von Intervall- und Intravalley-Elektronen-Loch-Austauschwechselwirkungen in Monoschicht-MoS2. Physik. Rev. B. 89, 205303 (2014).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Tornatzky, H. et al. Resonanzprofile der Talpolarisation in einschichtigem MoS2 und MoSe2. Physik. Rev. Lett. 121, 167401 (2018).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Steinhoff, A. et al. Exzitonenspaltung in einschichtigen Übergangsmetall-Dichalkogenid-Halbleitern. Nat. Komm. 8, 1166 (2017).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Arora, A. et al. Exzitonische Resonanzen in dünnen WSe2-Filmen: von der Monoschicht zum Massenmaterial. Nanoscale 7, 10421 (2015).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Kikkawa, JM & Awschalom, D. Resonante Spinverstärkung in n-Typ-GaAs. Physik. Rev. Lett. 80, 4313 (1998).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Gradl, C. et al. Loch-Spin-Dynamik und Loch-G-Faktor-Anisotropie in gekoppelten Quantentopfsystemen. Physik. Rev. X. 90, 165439 (2014).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Yang, L. et al. Langlebige Nanosekunden-Spinrelaxation und Spinkohärenz von Elektronen in Monoschichten aus MoS2 und WS2. Nat. Physik. 11, 830 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Yang, L. et al. Spinkohärenz und Dephasierung lokalisierter Elektronen in einer MoS2-Monoschicht. Nano Lett. 15, 8250 (2015).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Zhukov, EA et al. Renormierung des Elektronen-g-Faktors im entarteten zweidimensionalen Elektronengas von Quantentöpfen auf ZnSe- und CdTe-Basis. Physik. Rev. B. 102, 125306 (2020).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Wozniak, T. et al. Exziton-g-Faktoren von Van-der-Waals-Heterostrukturen aus First-Principles-Berechnungen. Physik. Rev. 101, 235408 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Rodina, AV et al. Freie Exzitonen in Wurtzit-GaN. Physik. Pfr. Fr. B. 64, 115204 (2001).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Venghaus, H. et al. Magnetolumineszenz und Magnetoreflexion des A-Exzitons von CdS und CdSe. Physik. Rev. B. 16, 4419 (1977).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Tedeschi, D. et al. Ungewöhnliche Spineigenschaften von InP-Wurtzit-Nanodrähten durch Zeeman-Aufspaltungsspektroskopie entdeckt. Physik. Rev. B. 99, 161204 (2019).

Artikel ADS CAS Google Scholar

FariaJunior, PE et al. Gemeinsame nichtlineare Merkmale und Spin-Bahn-Kopplungseffekte bei der Zeeman-Spaltung neuartiger Wurtzit-Materialien. Physik. Rev. B. 99, 195205 (2019).

Artikel ADS Google Scholar

Castellanos-Gomez, A. et al. Deterministische Übertragung zweidimensionaler Materialien durch viskoelastisches Prägen im trockenen Zustand. 2D-Materialien. 1, 011002 (2014).

Artikel CAS Google Scholar

Dendzik, M. et al. Beobachtung eines excitonischen Mott-Übergangs durch ultraschnelle Core-cum-Conduction-Photoemissionsspektroskopie. Physik. Rev. Lett. 125, 096401 (2020).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Siday, T. et al. Ultraschnelle Nanoskopie hochdichter Exzitonenphasen in WSe2. Nano Lett. https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04741 (2022).

Blaha, P. et al. Ein APW. lo Programm zur Berechnung der Eigenschaften von Festkörpern. Die Zeitschrift Chem. Physik. 152, 074101 (2020).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Perdew, JP et al. Verallgemeinerte Gradientennäherung leicht gemacht. Physik. Rev. Lett. 77, 3865 (1996).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Singh, DJ und Nordstrom, L. Planewaves, Pseudopotentials und die LAPW-Methode. Springer Science & Business Media (2006).

Grimme, S. et al. Eine konsistente und genaue Ab-initio-Parametrisierung der dichtefunktionalen Dispersionskorrektur (DFT-D) für die 94 Elemente H-Pu. Der J. Phys. 132, 154104 (2010).

ADS Google Scholar

Kormányos, A. et al. k ⋅ p-Theorie für zweidimensionale Übergangsmetalldichalkogenid-Halbleiter. 2D-Materialien 2, 022001 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Deilmann, T. et al. Ab-initio-Untersuchungen von Exciton-g-Faktoren: Monoschicht-Übergangsmetall-Dichalkogenide in Magnetfeldern. Physik. Rev. Lett. 124, 226402 (2020).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Förste, J. et al. Exzitonen-g-Faktoren in Monoschicht und Doppelschicht WSe2 aus Experiment und Theorie. Nat. Komm. 11, 4539 (2020).

Artikel ADS PubMed PubMed Central CAS Google Scholar

Xuan, F. & Quek, SY Valley Zeeman-Effekt und Landau-Niveaus in zweidimensionalen Übergangsmetalldichalkogeniden. Physik. Rev. Res. 2, 033256 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Rohlfing, M. & Louie, SG Elektronen-Loch-Anregungen und optische Spektren aus ersten Prinzipien. Physik. Rev. B. 62, 4927 (2000).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Zollner, K. et al. Näherungsaustauscheffekte in MoSe2- und WSe2-Heterostrukturen mit CrI3: Verdrehungswinkel-, Schicht- und Gate-Abhängigkeit. Physik. Rev. B. 100, 085128 (2019).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Laturia, A. et al. Dielektrische Eigenschaften von hexagonalem Bornitrid und Übergangsmetalldichalkogeniden: von der Monoschicht zur Masse. Npj 2D Mater. Anwendungen. 2, 1 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Oliva, R. et al. Starke Substrateffekte in mehrschichtigem WS2, nachgewiesen durch optische Hochdruckmessungen. arXiv:2202.08551 (2022).

Wang, G. et al. Magnetooptik in Übergangsmetall-Diselenid-Monoschichten. 2D-Materialien. 2, 034002 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Aivazian, G. et al. Magnetische Kontrolle des Talpseudospins in der Monoschicht WSe2. Nat. Physik. 11, 148 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Koperski, M. et al. Einzelphotonenemitter in abgeblätterten WSe2-Strukturen. Nat. Nanotechnologie. 10, 503 (2015).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Robert, C. et al. Feinstruktur und Lebensdauer dunkler Exzitonen in Übergangsmetall-Dichalkogenid-Monoschichten. Physik. Rev. B. 96, 155423 (2017).

Artikel ADS Google Scholar

Chen, S.-Y. et al. Lumineszenzemission angeregter Rydberg-Exzitonen aus der Monoschicht WSe2. Nano Lett. 19, 2464 (2019).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Srivastava, A. et al. Valley-Zeeman-Effekt bei elementaren optischen Anregungen der Monoschicht WSe2. Nat. Physik. 11, 141 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Liu, E. et al. Magnetophotolumineszenz von Exziton-Rydberg-Zuständen in der Monoschicht WSe2. Physik. Rev. B. 99, 205420 (2019).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Mitioglu, AA et al. Optische Untersuchung von einschichtigem und massivem Wolframdiselenid (WSe2) in hohen Magnetfeldern. Nano Lett. 15, 4387 (2015).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Mitioglu, AA et al. Magnetoexzitonen in großflächigen CVD-gewachsenen Monoschichten MoS2 und MoSe2 auf Saphir. Physik. Rev. B. 93, 165412 (2016).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Goryca, M. et al. Aufdeckung von Exzitonenmassen und dielektrischen Eigenschaften von Monoschicht-Halbleitern mit hohen Magnetfeldern. Nat. Komm. 10, 4172 (2019).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Li, Y. et al. Talaufspaltung und Polarisation durch den Zeeman-Effekt in Monoschicht MoSe2. Physik. Rev. Lett. 113, 266804 (2014).

Artikel ADS PubMed CAS Google Scholar

MacNeill, D. et al. Aufbrechen der Valley-Entartung durch ein Magnetfeld in einer MoSe2-Monoschicht. Physik. Rev. Lett. 114, 037401 (2015).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Referenzen herunterladen

Wir danken Tobias Korn für die wertvollen Diskussionen und danken ihm für die fachkundige Hilfe beim ersten Aufbau des Experiments. Wir danken Alexey Chernikov für die Bereitstellung des Transfermatrix-Programms und Sebastian Bange für die fachkundige Hilfe bei den AFM-Experimenten. Förderung durch die Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projekt-ID 314695032 - SFB 1277 (Teilprojekte B05 (CS), B07 und B11 (JF)), sowie Projekte SCHU1171/8-1 (CS) und SCHU1171/10- 1 (SPP 2244) (CS) wird dankbar anerkannt. KW und TT bedanken sich für die Unterstützung von JSPS KAKENHI (Grant-Nummern 19H05790, 20H00354 und 21H05233).

Open-Access-Förderung ermöglicht und organisiert durch Projekt DEAL.

Institut für Experimentelle und Angewandte Physik, Universität Regensburg, D-93040, Regensburg, Germany

Simon Raiber, Dennis Falter, Simon Feldl, Petter Marzena & Christian Schüller

Institut für Theoretische Physik, Universität Regensburg, D-93040, Regensburg, Germany

Paulo E. Faria Junior & Jaroslav Fabian

Forschungszentrum für Funktionsmaterialien, National Institute for Materials Science, Tsukuba, Ibaraki, 305-0044, Japan

Kenji Watanabe

Internationales Zentrum für Material-Nanoarchitektur, Nationales Institut für Materialwissenschaft, Tsukuba, Ibaraki, 305-0044, Japan

Takashi Taniguchi

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

SR, DF, SF und PM bereiteten die Proben vor, führten die Experimente durch und analysierten die Daten. PEFJ und JF führten die First-Principles- und Exzitonenberechnungen durch. KW und TT unterstützten das hochwertige hBN-Material. CS konzipierte das Projekt, analysierte die Daten und verfasste das Manuskript. Alle Autoren trugen zur Diskussion der Ergebnisse und zur Fertigstellung des Manuskripts bei.

Correspondence to Christian Schüller.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Communications dankt Nikolai Sinitsyn und den anderen, anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Peer-Reviewer-Berichte sind verfügbar.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die ursprünglichen Autor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht durch gesetzliche Vorschriften zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Raiber, S., Faria Junior, PE, Falter, D. et al. Ultraschnelle Pseudospin-Quantenschläge in mehrschichtigen WSe2 und MoSe2. Nat Commun 13, 4997 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-32534-3

Zitat herunterladen

Eingegangen: 04. Mai 2022

Angenommen: 04. August 2022

Veröffentlicht: 25. August 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-32534-3

Jeder, mit dem Sie den folgenden Link teilen, kann diesen Inhalt lesen:

Leider ist für diesen Artikel derzeit kein Link zum Teilen verfügbar.

Bereitgestellt von der Content-Sharing-Initiative Springer Nature SharedIt

Natur-Nanotechnologie (2023)

Naturkommunikation (2023)

Durch das Absenden eines Kommentars erklären Sie sich damit einverstanden, unsere Nutzungsbedingungen und Community-Richtlinien einzuhalten. Wenn Sie etwas als missbräuchlich empfinden oder etwas nicht unseren Bedingungen oder Richtlinien entspricht, kennzeichnen Sie es bitte als unangemessen.